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2007年  第35卷  第03期

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摘要:
以褐煤在超临界水中制取富氢气体为目的,利用小型高压间歇反应装置,在Ca/C 摩尔比为0~0.60、温度450℃~680℃、压力23MPa~38MPa和停留1min~30min下,考察了小龙潭褐煤的反应特性。研究表明,CaO不仅可以固定气相中的CO2,提高H2的体积分数,而且可以提高碳转化率和气体产率。600℃、28MPa,Ca/C摩尔比为0.42时,气相产物中的CO2趋于完全固定,H2产率比无添加剂时提高2.5倍,H2体积分数为48%,其余为CH4和烃类气体。升高反应温度使CaO的催化作用更为显著, 碳转化率和气体产率(H2、CH4、烃类气体)随着反应温度的升高而逐渐增加,液相收率减少。增大反应压力可以促使煤转化率和气体产率升高,停留时间对反应的影响相对较小。以900℃热解焦为反应原料进行了气化实验,结果表明,在600℃和650℃反应5min后,碳转化率分别为8.6%和12.5%,CaO对气化反应和甲烷化反应起不同程度的催化作用。
摘要:
采用从煤直接液化实验装置取得的液化残渣,研究了它的流变性及温度和油、沥青质、固体含量对其流变性的影响。液化残渣是剪切变稀的非牛顿型假塑性流体,非牛顿指数随温度升高而不断减小,温度越高越接近牛顿流体行为。液化残渣对温度非常敏感,在升温过程中其表观黏度下降很快,且没有出现黏度峰。在液化残渣中加入少量的循环油后其表观黏度大幅下降;而在加入少量沥青质后则表现出低温下黏度变大,高温下黏度变小的现象;固体含量则始终是黏度增大的因素,表明其黏度与油、沥青质和固体含量关系密切。液化残渣的黏度-温度关系符合Arrhenius关系式,但在升温过程中出现了拐点,低温段的黏流活化能比高温段的要大。
摘要:
利用X射线衍射技术对沛城煤矿天然焦、徐州韩桥烟煤和石墨粉试剂进行衍射实验,得出三种物质的结构特征。在热重天平上研究天然焦-CO2的气化反应性,并与烟煤的气化特性进行对比。结果表明,天然焦具有与无烟煤类似的微晶结构,表征晶体三维结构的101衍射峰并未出现;天然焦的气化活性要比烟煤差,但是在添加催化剂或者提高气化温度后天然焦的气化活性得到改善;比较三种催化剂的催化效果发现,K基催化剂的催化效果最好,其次是Ca基、Fe基催化剂。利用未反应收缩核模型能够很好地描述天然焦、烟煤的气化过程,通过计算得出气化反应的动力学参数。
摘要:
以井式加热炉(φ150mm×300mm) 为主体模拟工业炼焦过程,借助压汞法考察了焦化过程中不同焦化温度、炉内径向不同位置半焦的孔隙结构参数的变化。结果表明,半焦中存在丰富的大孔和中孔,孔隙率和比表面积随焦化温度、径向位置呈规律性变化;相同焦化温度下,由边缘沿中心方向先减少后增加;相同位置下,孔隙率随着温度的升高逐渐变小,至900℃后孔隙率略有增大,比表面积在900℃左右达到最小值后随温度升高又迅速增加;此外,半焦孔隙以孔径大于5.0μm的孔为主,孔径小于0.4μm、介于0.4μm~5.0μm和大于5.0μm的孔累积孔隙分率分别约占总孔体积分数的10%、20%和70%,孔径分布的高峰处于60 μm~150μm。SEM分析显示,焦柱中存在丰富的大孔,且边缘和中心处孔径较大。
摘要:
运用热重-傅里叶红外光谱联用技术(TG-FTIR),以麦秸为研究对象,探讨催化与非催化条件下生物质的热解挥发分析出特性,分析研究热解温度、催化剂种类对生物质热解主要析出产物的影响。通过热重TG和DTG曲线,获得了相关热解特性参数及动力学参数。结果表明,添加NiO和CaO存在两个失重峰,并促进麦秸热解反应进行,降低表观活化能,其中NiO对提高热解析出产率作用更显著。通过红外光谱对热解产物实时测量的分析表明,CO与CO2的析出与失重峰基本一致,而CH4的析出滞后于前两者。添加NiO和CaO有利于减少热解产物中的CO2的浓度,促进挥发分产物CO、CH4的生成。其中CaO更有利于生物质在温度800℃以下的热解性能改善,而NiO在800℃以上具有更好的催化作用。
摘要:
采用分步浸渍法制备了以Ni为活性组分的整体式催化剂,以萘为生物质焦油的模型化合物,考察了整体式催化剂催化重整生物质粗燃气的性能,通过元素分析、热重分析等方法对催化剂的表面积炭进行了研究。结果表明,在整体式催化剂作用下,108h的连续反应中,CH4的平均转化率达到92%,最高达到93.8%。合成气H2/CO的摩尔比保持0.95左右,最高达到1.15,适合液体燃料合成。CO2 的平均转化率为80%,最高达到88%。实验中添加萘模拟生物质焦油的成分,经检测焦油全部转化为H2、CO及微量轻质组分。反应连续进行108h,未发现反应器压降变化和CH4与焦油转化率的下降,表明整体式催化剂具有较好的活性和抗积炭性能。
摘要:
将大港常压渣油利用液相色谱法分成六个组分,测定了各组分的平均偶极矩。结果表明,渣油分子具有极性,饱和分和轻芳烃组分、重芳烃、轻胶质、中胶质、重胶质、沥青质的偶极矩依次增大,分别为1.19、2.88、3.79、4.92、6.36、11.70 Debye。元素分析表明,从饱和分和轻芳烃组分到沥青质组分,H/C原子比逐渐下降,表明H/C原子比减小与平均偶极矩增大有关;从饱和分和轻芳烃组分到沥青质组分,S/C、N/C原子比总体呈现上升趋势,渣油组分的杂原子含量与其极性有一定的关系,但两者并不完全一致,渣油组分分子的平均偶极矩还受到其他因素的影响。
摘要:
利用合成的六种吡啶类离子液体,N-丁基吡啶硝酸盐离子液体([BPy]NO3),N-乙基吡啶硝酸盐离子液体([EPy]NO3),N-丁基吡啶四氟硼酸盐离子液体([BPy]BF4),N-乙基吡啶四氟硼酸盐离子液体([EPy]BF4)、N-乙基吡啶乙酸盐([EPy]Ac)、N-丁基吡啶乙酸盐([BPy]Ac),进行了汽油萃取脱硫的应用研究。结果表明,[BPy]BF4的脱硫效果最好,[EPy]BF4的脱硫效果最差。[BPy]BF4对模型化合物单程脱硫率达到45.5%,可以有效地脱除汽油中的含硫化合物,使用过的离子液体可以通过真空加热或用四氯化碳反萃取再生。
摘要:
以催化裂化反应机理为基础,针对催化裂化汽油改质过程,把催化裂化汽油和产品按馏程和化学组成集总,建立了催化裂化汽油改质的六集总反应动力学模型,通过对实验数据的回归,求取了反应动力学速率常数,反应活化能和反应的指前因子。结果表明,该模型对原料和反应条件变化有较好的适应性,能较好预测不同条件下的产率分布和汽油组成,有助于降低汽油烯烃质量分数的研究。
摘要:
采用离子交换的方法制备了一系列复合稀土(含La及Ce)质量分数不同的稀土改性超稳L沸石(RE-USL),以REUSL沸石替代质量分数为5%的REUSY作为催化裂化催化剂的活性组分,用标准轻油微反活性试验(MAT)评价了其催化性能,并同单一稀土元素改性USL沸石进行了对比。结果表明,一定量的复合稀土改性USL沸石的催化性能优于单一稀土(La或Ce)改性的USL沸石,在催化裂化催化剂中加入稀土改性USL沸石,可以降低汽油产品的烯烃质量分数;可以提高汽油的辛烷值。当复合稀土在REUSL沸石中的质量分数为0.4%左右时, 与不加稀土改性USL沸石催化剂相比较,催化剂的活性指数MAT提高3.6个单位,烯烃质量分数降低1.57个单位,研究法辛烷值(RON)提高2.08个单位,产品分布更合理。
摘要:
在流化床反应器内,初步研究了处理方法对活性炭在甲烷裂解制氢过程中催化活性的影响。结果表明,浓硝酸处理后,活性炭表面会生成大量的含氧基团,未处理的活性炭上,850℃和900℃时甲烷的初始转化率在8%和11%左右,浓硝酸处理后,850℃和900℃时初始转化率分别上升到12%和16%,稳定性也明显改善。离子交换法负载微量金属的活性炭比采用浸渍法负载的有更好的活性和稳定性。
摘要:
以高硫石油焦为原料,KOH为活化剂,十二烷基苯磺酸钠(SDBS)为表面活性剂制备天然气吸附剂,分析了高硫焦基吸附剂的孔结构和孔分布特征,讨论了高硫焦制备吸附剂的活化机理。结果表明,预活化中加入表面活性剂SDBS可提高KOH与原料的混合均匀度,对活化效果有利。最优活化条件下制备的吸附剂样品GSR3和GSR4的微孔容积分别达到1.0985cm3·g-1 和1.3193cm3·g-1,孔径分布集中在0.9nm~1.5nm;在25℃、充放气压力3.5MPa和0.1MPa下,GSR3、GSR4对甲烷的质量吸附量分别达到0.139和0.145,有效体积脱附量达到111和115。粉体高硫焦基吸附剂的性能非常接近于低硫焦基吸附剂。
摘要:
用浸渍法制备了不同Cu质量分数的NiCu/La2O3双金属催化剂,考察了金属浸渍顺序和Cu质量分数对催化剂甲烷部分氧化性能的影响,并通过BET、XRD、TPR和SEM等技术对催化剂进行了表征。结果表明,在甲烷部分氧化制合成气反应中,Cu助剂的添加对Ni/La2O3催化剂的活性有一定的改进作用,其中浸渍顺序对催化剂的性能影响很大,共浸渍制备的催化剂活性相对较好;Cu质量分数为5%~7%时催化剂有较好的活性和稳定性;XRD等测试表明,Cu和Ni金属由于相同的晶型结构及离子半径在制备过程中形成了双金属固溶体,提高了活性组分Ni的分散度,减少了Ni晶粒的烧结聚集长大,从而提高了催化剂的活性和稳定性。
摘要:
以MoO3为前驱体,CH4/4H2为碳化介质,通过程序升温反应法(TPRe)制备了不同晶型碳化钼 (β-Mo2C和α-MoC1-x) 催化材料,并通过XRD、BET、TEM、SEM和XPS等表征手段对碳化钼材料的晶体结构、比表面积、形貌及电子特征进行了研究;同时考察了不同晶型碳化钼的CO加氢反应性能。结果表明,其具有很高CO加氢活性,产物主要为烷烃,同时有少量低碳醇生成。因此,碳化钼有望成为新型FT合成或低碳醇合成的催化剂。
摘要:
采用并流淤浆混合法制备了一系列具有不同铜锌铝比的铜基甲醇合成催化剂CuO/ZnO/Al2O3,测试了其催化性能(甲醇收率和CO转化率)及物相结构,并对该制备方法进行评价。Cu∶Zn∶Al摩尔比为4∶5∶1 的铜基催化剂显示了最好的催化活性。通过对催化剂前驱物煅烧过程进行DTA分析及对前驱物进行XRD分析表明, 催化剂前驱物的物相与Al2O3的量有关。当Al2O3的量较低时,前驱物的物相以(Cu0.3 Zn0.7)5(CO3)2(OH)6为主;当Al2O3的量较高时,前驱物中物相(Cu0.3Zn0.7)5(CO3)2(OH)6的量下降,而物相Cu2CO3(OH)2的量增加。物相(Cu0.3 Zn0.7)5(CO3)2(OH)6对终态催化剂的活性是十分有利的 。
摘要:
利用负载型ReOxZrO2催化剂,将甲醇选择性氧化并一步合成二甲氧基甲烷。考察了反应时间、反应温度以及铼负载量对反应的影响。并利用N2吸附/脱附、X射线光电子能谱、氨程序升温脱附(NH3-TPD)和氢程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,较高的反应温度有利于提高甲醇的转化率,但对二甲氧基甲烷的选择性不利;催化剂上所负载铼的质量分数对甲醇转化率影响较大,在铼的质量分数为1.64%时转化率达到最大值25.1%;负载于ZrO2上的ReOx 具有双功能催化性质:它既可作为氧化中心氧化甲醇,在还原后又可作为酸中心催化醇醛缩合。
摘要:
利用助溶剂解决乙醇/柴油的相溶性问题,讨论了混合燃料中乙醇和助溶剂添加量对相溶性的影响,并使用助溶剂体积分数为1.5%、乙醇体积分数分别为5%、10%、15%的混合燃料及20号纯柴油(分别表示为E5、E10、E15和 E0)在发动机台架上进行了性能和排放试验。研究结果表明,柴油的烃组成是决定相分离温度的决定性因素;对全部测试油品,乙醇体积分数在10%、助溶剂添加体积分数为1.5%时,混合燃料相溶性较好。台架试验显示,随着混合燃料中乙醇掺烧比例的增加,发动机的燃油消耗率逐渐增加,而发动机的额定功率和最大扭矩逐渐降低,但最大扭矩降低的幅度较小;此外,随着乙醇掺烧比例的增加,CO比排放量减少,HC、NOx和PM的比排放量逐渐增加,但NOx和PM的比排放量增加幅度不大。10%体积分数的乙醇添加量是乙醇/柴油的最佳掺烧比。
摘要:
对烟气同时脱硫脱硝过程中吸附SO2后的活性炭载V2O5(V2O5/AC)催化吸附剂在含NH3气氛下的再生条件进行了考察,发现3%~5%NH3/Ar气氛、300℃、60min再生可有效恢复V2O5/AC的脱硫活性,并明显提高其脱硝活性。基于对SO2和NO的脱除率、再生后V2O5/AC的硫质量分数以及FTIR谱图分析发现,NH3的存在对V2O5/AC所吸附硫的脱附行为没有明显影响,但可显著改变V2O5/AC的表面化学性质,有利于烟气脱硫;NH3还可在V2O5/AC表面储存,显著促进脱硝。
摘要:
空气中多孔炭在高温下极易被氧化,极大地限制了其在催化领域的应用。为了提高多孔炭在高温下的抗氧化能力,以KOH化学活化法制备的多孔炭为原料,通过固体渗硼对多孔炭进行热处理。结果表明,渗硼后多孔炭表面的活性点数量明显减少,抑制了氧化性气体与多孔炭的反应,从而提高了多孔炭的抗氧化能力。并且渗剂在多孔炭中的质量分数为10%、渗剂中B4C的质量分数为25%、热处理5h时,与多孔炭原料相比,渗硼后600℃多孔炭氧化失重率由70%左右降低到20%左右,比表面积降低10%~20%,多孔炭材料的微反活性仍可达到70.25。
摘要:
采用Brandani等的数学模型模拟了中心射流宽度为0.01m的二维气固流化床(高1.6m、宽0.3m)内鼓泡和射流的瞬态及时均流体动力学特性。一种典型的Geldart B颗粒――砂子(粒径为500mm、密度为2660kg/m3)作为研究的模拟物料。瞬态结果表明,床内射流产生和发展、射流崩塌后所形成气泡尺寸以及全床内的气体速度场和空隙率均存在明显的非对称性,但是由压力信号功率谱密度得到的时均压力特性则有较好的对称性。因此,对于商业化稳定运转的射流床,可以用半床模拟结果近似解释整床特性;然而,在考察射流床的瞬态特性时,半床模拟结果与整床结果存在明显偏差。
摘要:
建立了两段式气流床煤气化炉内气固两相流动的三维计算流体力学(CFD)模型,将气体视为连续介质,在Euler坐标系下考察气相的运动;将颗粒视为离散体系,在Lagrange坐标系下研究颗粒的运动。利用所建CFD模型对基本设计尺寸和操作条件下的两段式气流床煤气化炉内气固两相流动进行了模拟,给出了两段式气流床煤气化炉内的气固两相流动的规律和颗粒的分布规律。在此基础上,针对不同的结构(喉口直径变化)和不同的操作条件(两段气固进料量变化)进行了一系列的模拟比较。结果表明,喉口直径的变化对于炉内气固两相流动及颗粒分布有重要影响。随着喉口直径减小,喉口附近区域的气相回流增强,颗粒运动轨线变得更加曲折,颗粒分布发生明显变化。两段气固流量的改变可以明显改变炉内气固流动,随着一段反应区的气固流量增加和二段反应区气固流量减小,一段反应区内的气相回流更加显著, 二段反应区气相回流减弱,颗粒螺旋上升运动增强,反应器边壁处颗粒浓度增大,颗粒沉积现象减弱。
摘要:
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