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2011年  第39卷  第08期

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摘要:
研究了光催化作用下丙酮对不同煤岩组分表面改性的作用,分析了改性时间对神府丝炭和神府镜煤表面性质的影响,为建立增大煤岩组分表面性质差异的新方法提供理论依据。光催化作用下丙酮改性可以明显改变煤岩组分表面性质,改性时间为3min时,神府丝炭和神府镜煤润湿性差异最大。改性后煤岩组分表面C-O、C=O和COO-等含氧官能团含量发生了变化,且神府丝炭表面C=O和COO-含量的变化较神府镜煤更为明显。
摘要:
基于热重分析仪研究了950℃下天然赤铁矿石载氧体与H2还原反应过程中的反应性能,并借助于X射线衍射仪(XRD)和扫描电镜与电子能谱(SEM-EDS)联用,对还原反应固体产物进行了表征。研究表明,950℃下载氧体反应速率最大值出现在转化率为0.11时,此阶段主要是由Fe2O3完全转化为Fe3O4,反应很容易进行。随后反应速率下降,当转化率为0.178时载氧体产物含有的低阶铁氧化物为Fe3O4、FeO;而转化率为0.477时,主要产物有Fe、FeO、Fe3O4存在。SEM-EDS表征结果表明,随转化率增加,载氧体颗粒表面上含Fe元素的晶粒逐渐聚集、长大,并且在Fe、FeO生成区发生了颗粒体积收缩和烧结现象,特别是Fe元素富集区;而SiO2、Al2O3相对含量较高区域依然保持稳定的结构。与铁矿石串行流化床实验对比,铁矿石良好的惰性载体分布有效地缓解了载氧体的烧结程度,使得载氧体在长时间使用过程中反应性能得以维持。
摘要:
 在自行设计的内置紫外光-鼓泡器中,利用UV/H2O2高级氧化工艺湿法脱除燃煤烟气中的NO气体。主要对紫外光强度、H2O2初始浓度、NO初始浓度以及烟气总流量对NO脱除效率的影响进行了考察。研究结果表明,在实验范围内,NO脱除效率随着紫外光强度和H2O2初始浓度的增加而增加,但当达到一定值后,NO脱除效率的增加幅度均变得相对平缓;NO脱除效率随着NO初始浓度以及烟气总流量的增加呈近似线性减小。通过离子色谱对液相离子产物进行了定性与定量检测,并对NO中的氮元素进行了物料平衡计算,在此基础上对NO脱除路径与产物形态进行了理论分析。
摘要:
燥段是生物质热解的第一个过程。采用热分析仪研究了杉木木屑干燥段质量和热量的变化,推导了非等温干燥动力学模型,探讨了热质传输机理。结果表明,随着温度的升高,木屑含湿量迅速下降,80℃左右出现一个明显的失重峰;非等温干燥动力学Page模型能很好地模拟木屑干燥过程,木屑干燥活化能为12.6kJ/mol;水分传输与热量传递有紧密的耦合关系,干燥吸收的热量主要用于水分的扩散蒸发;木屑干燥需热量为426kJ/kg,模拟值与实验值吻合较好。
摘要:
通过不同添加剂处理棉秆的热重实验,分析NaOH、Na2CO3、Na2SiO3、NaCl、TiO2、HZSM-5六种添加剂催化棉秆热解动力学特性,结合原料的组分分析,建立三组分独立平行一级反应热解动力学模型对试样热失重行为进行模拟,采用非线性最小平方算法求解热解动力学参数。研究发现,添加剂的加入改变了三组分动力学参数,在碱性添加剂作用下,纤维素和半纤维素热解活化能都有较大程度降低,且碱性越强,纤维素热解活化能越低,而半纤维素热解活化能越高;中性添加剂NaCl对纤维素和半纤维素热解活化能的影响不大;酸性添加剂使纤维素和半纤维素的热解活化能有所增大,但所有添加剂对木质素热解活化能的影响不明显。
摘要:
采用密度泛函理论UB3LYP/6-31G(d)方法,对模型化合物纤维二糖热解反应机理进行了量子化学理论计算研究。设计了三种可能的热解反应途径,对各种反应的反应物、产物、中间体和过渡态的结构进行了能量梯度全优化,计算了不同温度下热解反应的标准热力学和动力学参数。计算结果表明,糖苷键均裂而形成两个自由基中间体IM1a和IM1b,吸收热量为321.26kJ/mol,中间体IM1a经过渡态TS1a进一步形成左旋葡聚糖P1,反应势垒为202.72kJ/mol;与分步反应相比,纤维二糖经过渡态TS2协同反应直接形成左旋葡聚糖P1和吡喃葡萄糖P2的反应势垒低于分步反应的总势垒,其反应势垒为377.54kJ/mol;H+的加入有利于糖苷键的断裂,断裂形成的中间体IM3很难进一步反应形成左旋葡聚糖。
摘要:
 以玉米芯颗粒为原料在两段式固定床气化装置上进行了气化实验,考察了当量比ER、富氧浓度OC和水蒸气配比S/B对气化温度、气化气组分、低位热值、气体产率、气化效率和碳转化率等参数的影响,并比较了两段式固定床与传统下吸式固定床的气化特性。实验结果表明,当量比为0.27时H2的体积分数、CO的体积分数和气化效率达到最大值;增加富氧浓度能优化气化效果,但富氧浓度大于90%后,燃气质量和气化效率均提高不大;增加S/B能提高H2的体积分数,但同时会降低CO的体积分数、气体热值、气化效率;当S/B为0.6时,氢气的体积分数达最高值33.3%,H2/CO比为1.32;相比于传统固定床,两段式固定床气化可明显提高气化温度、氢气的体积分数、碳转化率和气化效率,降低焦油含量。
摘要:
对生物柴油-柴油混合燃料的表面张力、运动黏度、抗磨性、氧化稳定性以及碳烟排放等特性进行了测试和研究。结果表明,生物柴油-柴油混合燃料的表面张力随生物柴油含量的增加呈抛物线趋势变化,并随温度升高呈幂函数曲线下降。生物柴油的磨斑直径小于柴油,最大卡咬极限压力大于柴油。生物柴油的质量分数为40%~70%,混合燃料的氧化稳定性明显提高。混合燃料的黏度随生物柴油质量分数的增加而线性增加,碳烟排放则显著下降。
摘要:
将超声波应用到稠油催化水热裂解实验中,研究了超声波辅助催化水热裂解对胜利油田孤东稠油物化性质的影响。结果表明,超声波辅助作用下稠油的降黏率达到86.2%,与催化水热裂解相比,稠油的平均相对分子质量进一步减小,饱和烃和芳香烃组分含量增加,胶质和沥青质组分含量减少,稠油组分的氢碳原子比增加,杂原子含量减小。动态模拟实验中超声波辅助层内催化水热裂解效果显著,稠油采收率达到53.91%,降黏率达到80.5%。由此表明,超声波辅助催化水热裂解具有可行性,超声波与催化剂协同作用促进了水热裂解反应,一定程度上改善了稠油的品质。
摘要:
在H2O2/WO3/ZrO2氧化体系中对以甲苯为溶剂、二苯并噻吩(DBT)为模型含硫化合物的模拟油品(硫的质量分数为1540×10-6)进行了氧化脱硫研究,考察了反应温度、反应时间、氧化剂加入量、催化剂用量对DBT转化率的影响。实验结果表明,在反应温度50℃,反应时间90min,氧化剂加入量油/H2O2的体积比为20∶1和催化剂用量0.02g/mL的适宜氧化脱硫条件下,96%以上的DBT氧化为容易分离脱除的二苯并噻吩砜(DBTOs);同时研究了DBT氧化反应动力学,得知DBT氧化反应为一级反应,表观活化能Ea为55.37kJ/mol,指前因子A为3.35×107min-1
摘要:
以模板法合成的硅纳米管(SNT)为载体,用浆态浸渍法制备了钌基催化剂,采用氮气物理吸附、透射电子显微镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)和氢气程序升温还原(H2-TPR)等手段对其进行了表征。在固定床反应器上(503K,1.0MPa)考察了该催化剂的费-托合成反应活性及产物选择性,并与用商业二氧化硅为载体制备的催化剂上的反应结果进行了比较。结果表明,SNT和SiO2负载的氧化钌在623K可被H2完全还原;SNT负载的钌基催化剂上,钌氧化物颗粒较小、分散性好,还原后钌颗粒被较好地分散在硅纳米管上,且几乎所有的钌颗粒都分布在管内。与以SiO2为载体的催化剂相比,以硅纳米管为载体的钌基催化剂具有较高的费-托合成活性。
摘要:
以活性炭为载体,采用浸渍法制备Ni-Sn-Cr/AC催化剂,在连续流动固定床反应器上研究其对乙酸甲酯气相羰基化合成醋酐反应的催化性能。分别考察了Ni、Sn、Cr三种金属组分的负载量对催化活性的影响,进一步考察了反应压力、反应温度、反应时间对反应的影响。实验结果表明,在Ni9%-Sn12%-Cr6%/AC催化剂上,当反应温度205℃,压力5.5MPa,催化剂焙烧温度600℃,催化剂焙烧时间为4h的条件下,乙酸甲酯的转化率为38.8%,醋酐的选择性为81.1%。采用X射线衍射和元素分析技术分别对反应前和不同反应时间后的催化剂进行了表征。分析结果表明,Ni0是催化剂的主要活性中心,随着反应时间的延长,活性组分镍的流失现象比较严重,同时催化剂上出现积炭及载体骨架遭到破坏,是导致催化剂失活的主要原因。
摘要:
 以完全液相法制备的Si-Al基二甲醚合成催化剂为研究对象,运用XRD、TEM、XPS以及XRF等方法对失活催化剂的表面结构和性质进行表征,并与传统催化剂进行对比,探讨影响催化剂寿命的本质原因。研究结果表明,传统复合催化剂失活的主要原因是反应过程中Cu组分的烧结、团聚以及催化剂比表面积降低等;而Si-Al基完全液相法催化剂失活是由于Cu组分流失所致。
摘要:
 对甲烷自热重整进行了系统的热力学分析,并采用预混合层流模型结合甲烷氧化、蒸汽重整、干重整机理对反应过程进行了动力学分析。结果表明,甲烷自热重整的平衡产物及其浓度主要受温度、O2/CH4、H2O/CH4的影响;压力影响不是十分明显,主要影响达到平衡的速度。在715℃~730℃、压力0.7MPa~1.0MPa,控制O2/CH4在0.60~0.70、H2O/CH4在3.15~3.25,可以得到H2>68%、CO<10%的产物气,积炭率接近于0。动力学分析表明,自热重整过程分为两个主要阶段进行,在起始阶段主要发生甲烷氧化反应,产物主要为H2O和CO2;第二阶段以甲烷蒸汽重整反应为主,伴随水气变换反应(WGS)和微弱的干重整,H2CO和CO2为主要产物。调节初始水浓度可以控制快速氧化阶段反应速率,避免“热点”出现,抑制CO的生成。