摘要:
本研究基于高频炉反应器开展准东煤的快速热解实验，探究碱及碱土金属(AAEMs)的释放特性及其与煤焦理化性质演变的关联。热解停留时间、气氛是影响AAEMs迁移特性及煤焦理化性质演变的重要过程参数。研究表明，AAEMs的释放率随热解停留时间的延长而增大，Na、Mg和Ca的最大释放率分别为61.05%、64.47%、44.01%。CO2气氛能显著提高煤热解过程中AAEMs的释放率，CO2对Na释放的促进作用主要发生在快速热解初期，而对Mg和Ca释放的促进作用主要表现在快速热解中后期。CO2气氛促进挥发分释放，加快含氧官能团及脂肪族官能团分解，促进煤焦表面裂纹形成，从而促进煤快速热解过程煤中AAEMs的释放。
摘要:
选取600 MW循环流化床锅炉及1000 MW煤粉炉的电厂进行汞迁移转化及排放特性研究，采用EPA 30B法对烟气汞质量浓度进行采样，同时采集了入炉煤、飞灰、底渣、石灰石、工艺水、脱硫石膏、脱硫废水等固体液体样品进行对比分析。研究了两电厂现有污染物控制装置对汞的协同脱除作用，分析了汞的迁移转化规律。两电厂烟气经过污染物控制装置后，总汞脱除率均达到88%以上，最终排放烟气汞质量浓度分别为1.85和1.10 μg/m3，明显低于中国现行排放标准要求，在现有设备条件下即可实现汞的达标排放。
摘要:
在一台实验室规模的内循环流化床中，研究了700−850 ℃下脱水污泥与玉米秸秆的掺烧反应。目的是研究不同温度、污泥掺混比、二次风比率对掺烧后NO排放以及各种重金属在底灰、飞灰、烟气中迁移规律。结果表明，在实验工况下，随着温度升高，NO排放上升，底灰中V、Cr、As、Sb、Hg含量先增大后减小，Zn、Cu、Se、Cd与之相反，且大部分重金属的转折点在800 ℃；随着污泥掺混比的增加，NO排放先减少后增加，底灰中Cu、Hg、Tl含量均先增加后减小，Cr与之相反，且转折点均在污泥掺混比为10%时；随着二次风比率的增加，NO排放降低，底灰中重金属Zn、Cu、Se、Hg含量减少，As、Cd与之相反。
摘要:
针对某435 m2烧结机机头，在静电除尘器前安装化学团聚强化除尘系统，研究化学团聚强化细颗粒物及重金属（As、Cr、Cd、Ni、Cu、Pb、Zn七种）脱除特性。实验结果表明，化学团聚后，细颗粒团聚成较大颗粒，静电除尘器后烟气中PM10、PM2.5、PM1颗粒质量浓度均降低49%以上，静电除尘器飞灰平均粒度增长46%以上，细颗粒物团聚效果显著，提升了静电除尘器脱除细颗粒物效率；静电除尘器飞灰及细颗粒物中重金属质量浓度上升，静电除尘器后烟气中重金属质量浓度均下降，表明化学团聚作用促使气态重金属向颗粒态重金属及飞灰中迁移，细颗粒重金属团聚长大。化学团聚不仅可以强化细颗粒物的脱除，同时有效提升了重金属的脱除效率。
摘要:
以聚乙烯醇（PVA）、细菌纤维素(BC)和硫酸为原料，采用物理交联的冻融循环法制备了聚乙烯醇/细菌纤维素复合水凝胶电解质；经过冻融循环后，聚乙烯醇和细菌纤维素形成了大量的分子间氢键，赋予复合水凝胶良好的自修复性能和力学性能。探讨了纤维素含量对水凝胶电解质力学性能和离子电导率的影响，结果表明，BC含量为0.6%时复合水凝胶自修复性能最好，力学性能最强，断裂强度高达0.41 MPa，离子电导率最高达到138.9 mS/cm，一次修复后离子电导率仍然可达84.1 mS/cm ，修复率高达74%。在该自修复聚乙烯醇/细菌纤维素水凝胶电解质表面原位聚合聚苯胺电极，设计组装柔性一体化超级电容器，研究了苯胺浓度对超级电容器性能的影响。结果表明，苯胺浓度为0.2 mol/L时，超级电容器器件在0.2 mA/cm2的电流密度下达到580.8 mF/cm2的高比电容、出色的能量密度（20.17 μW·h/cm2）和功率密度（50 μW/cm2），且一次修复后的电容保持率达到66%，显示出良好的自修复性能，以及保持结构完整性和电化学稳定性的巨大潜力。这些发现表明了自修复聚乙烯醇/细菌纤维素复合水凝胶电解质在柔性可穿戴储能装置中巨大的应用前景。
摘要:
丙酮醇和乳酸都是具有很高利用价值的化学品，充分利用可再生的纤维素资源制备丙酮醇和乳酸，具有重要的意义。本研究采用溶胶-凝胶法并结合惰性气氛高温退火方法制备了Sn-Fe@C系列催化剂，探讨了该催化剂上纤维素水相体系一步氢解制备丙酮醇和乳酸的催化性能。研究发现，丙酮醇和乳酸的收率与催化剂的Sn/Fe比以及焙烧温度具有显著的相关性。以3Sn1Fe@C600为催化剂，在240 ℃，5 MPa H2压力和1 h的反应条件下，丙酮醇和乳酸的总收率为45.4%。催化剂物理化学性质的表征结果表明，催化剂的酸、碱性位及金属活性位点之间的协同催化作用，是纤维素选择性氢解制备丙酮醇和乳酸的关键。
摘要:
本研究基于量子化学的密度泛函理论(DFT)研究了CO在理想和氧缺陷Cu1/CeO2(110)表面上的吸附，并且对CO分子在催化剂表面不同位点的吸附特性进行了计算和分析。结果表明，Cu掺杂可以显著提高CO在催化剂表面的吸附性能，顶位是CO最稳定的吸附位，CO在空穴位上的吸附能力很弱。与理想表面相比，线性缺陷的构造可以进一步提高CO在催化剂表面的吸附性能。对吸附构型PDOS的分析表明，大量的轨道杂化是CO在Cu1/CeO2(110)表面吸附性能较强的原因。
摘要:
采用水热法合成了Ce0.8Zr0.2O2固溶体，再经浸渍法负载活性组分制备了CuO/Ce0.8Zr0.2O2催化剂，考察了柠檬酸量对CuO/Ce0.8Zr0.2O2催化剂结构、性质及其催化水气变换反应制氢性能的影响。结果表明，不同柠檬酸量制备的CuO/Ce0.8Zr0.2O2催化剂的催化活性主要与Cu比表面积、还原性能及Ce0.8Zr0.2O2固溶体与CuO之间的相互作用有关。其中，柠檬酸浓度为0.04 mol/L所制备的催化剂具有较大的Cu比表面积，较低的CuO还原温度和较强的Ce0.8Zr0.2O2固溶体与CuO之间的相互作用，在水气变换制氢过程中具有较高的CO转化率，表现出了较好的催化活性。在反应温度为320 ℃，水气物质的量比n(H2O)/n(CO) = 2，总气体体积空速GHSV = 6600 h−1时，CO转化率接近热力学平衡值，为96.9%。
摘要:
利用反应力场分子模拟（ReaxFF MD）结合反应机理自分析（AutoRMA）工具，从动力学、热解产物及热解反应过程三方面在原子层面上，探究了典型聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）、聚苯乙烯（PS）废塑料共热解的反应机理。结果表明，PE/PP/PS共热解的动力学参数可通过C–C键和C–H键断裂的活化能加权求和（即Char Bonds方法) 获得，其活化能估计值与实验值的误差仅为±3.86%；因此可以由C–C键和C–H键的断裂来表征热解反应进程。对于PP-PE混合塑料热解体系，增加其中PP的含量可以提高油和可燃气的产率，而对于PP-PS体系，增加其中PS的含量可以提高炭和油产率。在PE-PP-PS混合塑料热解体系中，高温有利于重油裂解为轻油，轻油相对含量从2400 K的44.77%升高到3000 K的56.18%；同时，高温也会促使烃类小分子进一步裂解生成更小分子产物，随热解温度升高，H2和CH4的产率明显上升，但C2H4和C3H6的产率先上升后降低。相比单独热解，混合热解体系开始反应时间有所延迟，但达到第一次平衡的总反应时间缩短，并且更倾向于生成较小分子的产物。PE和PP单独热解时，首先生成其单体，继而生成烷烃和小分子气体，但在共热解过程中，首先生成烷烃和小分子气体，而后生成其单体。PS在共热解体系中更倾向于提供·H自由基从而与PE和PP生成的自由基结合，形成小分子烷烃或H2。
摘要:
采用溶胶凝胶法制备了一系列锰掺杂VWTi催化剂，在固定床反应装置上测试了催化剂宽温区脱硝性能，同时考察了催化剂的制备工艺、烟气组分、反应温度、空速等因素对催化剂宽温区脱硝活性的影响，并借助BET、XRD、XPS、SEM和H2-TPR等手段对催化剂进行表征分析。结果表明，Mn掺杂显著提高了催化剂在200–300 ℃的脱硝效率，较低的干燥温度有利于提升催化剂的脱硝活性。催化剂的表征表明，随着干燥温度的上升，催化剂表面的TiO2由锐钛矿晶型向金红石晶型转变、催化剂表面的化学吸附氧占比明显减少、高价锰占比减少、催化剂表面活性组分锰元素和钒元素的占比明显减少、催化剂的低温还原峰逐渐消失，从而降低了催化剂的催化氧化活性。
摘要:
以市政污泥为原料制备污泥炭（SC），开展了SC常温催化氧化NO的实验研究。通过对不同热解温度（600 、700 和800 ℃）和不同干基污泥（DS）/KOH混合质量比下（4∶1、3∶1、2∶1和1∶1）的NO脱除特性研究，探究了污泥裂解活化工艺对NO常温催化氧化的影响规律和作用机理。结果表明，热解温度和KOH活化均对SC的催化活性有显著影响，当热解温度由600 ℃升至800 ℃，裂解样的NO转化率由12%升至36%；不同热解温度下，SC的催化活性均随KOH用量增加呈先增大后减小趋势；当热解温度为700 ℃、DS/KOH = 3∶1时，SC的催化活性最优，达到56%；对该样品进一步进行氢气还原处理后，其脱硝效率进一步提升，达到76.5%。研究发现，SC的催化活性与其比表面积有强相关性，其反应机理遵循Eley-Rideal（E-R）模型。
摘要:
为研究乙烯焦油作为生产针状焦原料的可行性，以某炼厂乙烯焦油及对其蒸馏切割所得窄馏分油为研究对象，通过元素分析、红外光谱（FT-IR）、核磁共振氢谱（1H NMR）、生焦诱导期测定及焦化进料热稳定性模拟等方法，对油样的基本性质、结构组成和热稳定性进行研究，并通过偏光显微镜、X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）等方法对各油样在不同炭化条件下的产物性能进行分析。结果表明，乙烯焦油全馏分沥青质含量高达22.04%，且烯烃等热反应活性组分含量较高，热稳定性较差，生焦诱导期仅为34 min。蒸馏处理所得馏分油不含沥青质，热反应活性组分含量较低，热稳定性变好，生焦诱导期均大于55 min。窄馏分油由于分子分布范围较窄、热反应活性组分含量低，相较于全馏分形成的半焦具有更好的各向异性结构和微晶结构。两段炭化相较于一段炭化更有利于中间相的融并发育及有序排列，形成纤维状的广域流线型结构。两段炭化制得焦炭热膨胀系数（CTE）的值均优于一段炭化，馏分油（ET-C）在两段炭化条件下制得针状焦的CTE值为2.49×10−6 ℃−1，符合针状焦CTE值不大于2.60×10−6 ℃−1的标准。
摘要:
燃煤电站中煤炭高温燃烧时产生的氮氧化物(NOx)对环境产生严重污染，控制NOx污染物排放成为全世界的共同行动。焦炭-NO异相还原反应在燃煤过程中普遍存在，但由于焦炭复杂的化学结构和成分以及燃烧反应中气固成分，焦炭-NO异相还原反应的机理尚不明晰。本研究通过总结焦炭-NO异相还原反应机理的密度泛函理论方面的研究，从焦炭模型、NO吸附方式、反应路径和反应路径中产生的不同中间体等方面对焦炭-NO异相还原反应的机理进行综述，还分析了CO和矿物质对NO异相还原反应的影响机制，指出焦炭模型边缘的含氧官能团和活性位点对NO还原有利，不同反应路径会产生HCN、N2O和NH3等中间体，CO和催化金属能通过增加反应活性位点、降低反应能垒和提高反应速率等方式促进焦炭-NO异相还原反应，为完善NO异相还原反应机理，控制NOx排放提供理论依据。
