留言板

尊敬的读者、作者、审稿人, 关于本刊的投稿、审稿、编辑和出版的任何问题, 您可以本页添加留言。我们将尽快给您答复。谢谢您的支持!

姓名
邮箱
手机号码
标题
留言内容
验证码

2023年  第51卷  第9期

显示方式:
2023 年 9 期目录
2023, 51(9): 1-8.
摘要:
摘要:
本研究采用360 nm波长的单波长激光作为激发光源,在偏光显微镜下对煤光片进行激发,研究激发时间对显微组分荧光特征的影响。通过对六种炼焦煤各显微组分的荧光强度与激发时间的关系研究表明,煤岩显微组分的荧光特征与煤岩类型及变质程度有关;激发时间对各显微组分的荧光参数具有一定的影响。通过对比不同激发时间下的相对荧光强度,发现15 s内的平均相对荧光强度可作为表征不同显微组分的结构和变质程度的光学参数。该方法的实质是将原子核外层电子的运动状况通过宏观的荧光光谱和具体的相对荧光强度进行表达,使其微观上的复杂性简化为宏观上和数值上可以被人们普遍接受的形式。
摘要:
The effects of silicon oxide additive on the transformation characteristics of sodium and sulfur in coal ash under atmospheric and elevated pressure were investigated in this study. The results indicated that silicon oxide additive significantly inhibited the release of sodium under high pressure. The sodium content in ash with 4% of silicon oxide additive was 3.5% at 0.1 MPa, which was higher than that without additive. However, the sodium content increased to 5.4% without additive and 6.9% with 4% additive at 4 MPa, respectively. The sodium mainly existed in the forms of NaAlSiO4 and NaAlSi3O8 at 0.1 MPa, and the content of NaAlSiO4 increased with increasing additive dosage, which weakened the agglomeration of ash. The decomposition of low melting point mineral CaSO4 was inhibited at 4 MPa, and the formation of Na6Ca2Al6Si6O24(SO4)2 from NaAlSiO4 and CaSO4 was promoted significantly with increasing additive dosage. Furthermore, the inhibition mechanism of sodium and sulfur released from coal ash by silicon oxide under high pressure was proposed.
摘要:
To provide some useful suggestions to the operation of circulating fluidized bed (CFB) gasifier, the effect of gasification temperature, residence time and agent on the release and transformation of sodium was studied by using a fixed bed reactor combined with Factsage software. The results indicated that gasification temperature was the significant factor to the release and transformation of sodium. For the promoting effect of sodium release, it was ascribed to the intense of sodium volatilization and competitive reaction between lime and meta-kaolin. Meanwhile, the high temperature promoted the formation of nepheline and slag. The threshold temperature of latter was near 950 °C. It was interesting to find that the release of sodium could be divided into two stages: coal pyrolysis and char gasification. In coal pyrolysis, part of organic and water-soluble sodium was released. The remainder either combined with char structure, or reacted with minerals. In char gasification, Sodium, combined with char structure, was released along with char gasification. Due to the decrease of melting temperature and the formation of NaOH, steam showed a promoting effect on the sodium release. Oppositely, oxygen and nitrogen presented an inhibiting effect. The former was ascribed to the formation of Na2SO4, while the latter was caused by the chemical binding and physical wrapping effect of char.
摘要:
采用密度泛函理论研究了污泥燃烧过程中烟气组分对PbO在CaO(001)表面吸附的影响。计算结果表明,CaO(001)表面的 O顶位是PbO、H2O、SO2和CO2分子吸附的活性位点。H2O、SO2和CO2分子的存在分别使PbO分子在CaO(001)表面的吸附能较洁净表面增大了71.42、19.589和46.431 kJ/mol。H2O分子在吸附过程中形成的OH基团和局部Ca(OH)2表面结构有利于PbO分子的吸附。SO2分子中的OS原子和CaO(001)表面的Osurf原子的态密度轨道均与Pb原子轨道产生重叠,使得PbO分子在表面的吸附更加稳定。CO2分子预吸附在CaO(001)表面形成的CO3基团对PbO分子存在强吸附作用,使得PbO分子更稳定的吸附在CaO(001)表面。
摘要:
生物质快速热裂解是生物质转化利用的有效途径,但常因是非催化过程,裂解温度高导致生物油成分复杂难控。本实验以ZnCl2为催化剂,研究了木质素、纤维素、玉米芯和松木粉的热解过程,旨在探索原位催化对快速热裂解的强化作用。本实验通过热重曲线拟合,获得了热裂解的活化能;通过快速热裂解实验,研究了催化作用下热解油组成变化。结果表明,ZnCl2催化可显著降低生物质裂解温度,简化生物油组成。在350 ℃快速热裂解松木粉获得了47%生物油产率,主要成分是纤维素和半纤维素的衍生物。ZnCl2可显著降低纤维素裂解的活化能(由304.78 kJ/mol降低至112.46 kJ/mol),而对木质素的裂解影响不大。裂解后的碳渣在600 ℃二次碳化可获得性能良好的活性炭,苯酚吸附容量可达165 mg/g。
摘要:
为探究铁酸钙载氧体与生物质焦的化学链气化反应动力学,基于热重实验研究了载氧体和生物质焦种类对反应性的影响,结合XRD、SEM、BET等表征手段对实验现象进行分析,并采用 Škvára-Šesták 方法确定了动力学机制函数。结果表明,载氧体反应速率Ca2Fe2O5>CaFe2O4>Fe2O3,载氧量CaFe2O4>Ca2Fe2O5>Fe2O3,生物质焦能够将载氧体完全还原为Fe和CaO;CaFe2O4与生物质焦反应的活化能为167.44–600.83 kJ/mol,Ca2Fe2O5与生物质焦反应的活化能为413.62–583.51 kJ/mol; 其中,CaFe2O4在还原的过程中生成了中间体CaFe3O5,对晶格氧的扩散有一定的影响;CaFe2O4的还原可分为两阶段,当转化率α小于0.15时,CaFe2O4还原为Ca2Fe2O5,还原过程遵循随机成核和核生长模型,当α大于0.15时,进一步还原为CaO和Fe,还原过程遵循三维扩散机制;Ca2Fe2O5的还原机制与CaFe2O4还原的第二阶段相同。
摘要:
以碳点(carbon dots, CDs)为还原剂和载体,采用简便的光照还原法制备出了PdAg/CDs复合催化剂。XRD、TEM、FT-IR和XPS等技术对催化剂的表征分析,结果表明该催化剂平均粒径为10.45 nm,Pd和Ag主要以零价态的合金形式负载在碳点表面。将PdAg/CDs复合催化剂用于水中葡萄糖的氢解,催化评价结果表明,在初始H2压力为4 MPa、葡萄糖100 mg、催化剂25 mg、反应温度140 ℃的条件下反应3 h,该催化剂显示出较好的氢解活性,葡萄糖的转化率为68.85%,氢解产物丙酮醇的收率达到8.36%。
摘要:
在费托合成反应中,Fe基催化剂由于价格低廉、活性高、CH4选择性低等多种优势,被广泛应用于大规模煤炭间接液化工业中。催化性能与催化剂颗粒尺寸、表面结构、成分构成等性质密切相关。还原碳化是铁基催化剂活化的关键步骤,本工作通过改变晶体生长条件,制备了暴露{111}晶面的不同尺寸的Fe3O4-O,以及尺寸接近的Fe3O4-O和暴露{110}晶面的Fe3O4-RD,探究Fe3O4晶粒尺寸以及暴露晶面对碳化过程的影响。结果表明,尺寸达到微米级的Fe3O4-O晶体比50 nm的晶体更难被碳化。利用原位XRD表征尺寸均为150 nm的Fe3O4-O和Fe3O4-RD晶体在还原碳化过程中的物相组成变化,结果显示,两种晶体的碳化速率不同,且可碳化上限不同,因此,晶面取向会影响还原碳化过程。使用TEM表征暴露不同晶面的Fe3O4碳化后的晶体结构,发现两种晶体的形貌均发生改变,形成核壳结构。
摘要:
Supported cobalt catalysts (Co@C-ZnZrO2 and Co/ZnZrO2) were prepared through a metal-organic frameworks (MOFs)-mediated synthesis strategy. The influence of MOFs pyrolysis on the structure and Fischer-Tropsch synthesis performance of supported cobalt catalysts was investigated. The crystalline phase and microstructure of supported cobalt catalysts were characterized by powder X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), high-resolution TEM (HRTEM), N2 adsorption-desorption and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The Co/ZnZrO2 showed the CO conversion of 18.1% and the C5 + selectivity of 77.4%, whereas the Co@C-ZnZrO2 exhibited the CO conversion of 8.5% and the C5 + selectivity of 35.2%. The excellent CO conversion for Co/ZnZrO2 was attributed to the more exposure of active Co sites. Meanwhile, the activity of Co sites on Co@C-ZnZrO2 catalyst was restricted by the carbon layer, suppressing the adsorption and activation of syngas on Co sites.
摘要:
以碳纳米管(CNTs)和XC-72R炭黑混合材料为载体,采用浸渍还原法制备了具有较高的电化学活性的催化材料PtCo/CNTs-C。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了结构表征。并将该材料用作了甲醇阳极氧化催化剂,考察了不同Co掺杂量以及温度对反应的影响。结果表明,PtCo/CNTs-C纳米催化剂中铂钴双金属形成合金,合金粒子在载体表面分布相对均匀。炭黑和金属Co的引入赋予了催化剂更高的催化活性。当Pt∶Co的质量比为94∶6时,催化剂对甲醇的催化氧化具有更低的起始电位(−0.651V(vs SCE))和更高的电流密度(86.74 mA/cm2),且计时电流测试表明催化剂拥有良好的稳定性。
摘要:
以MAX (Ti3AlC2)为原料,依次采用蚀刻、剥层的方法制备了MXene(Ti3C2Tx)及超薄层MXene纳米片(MXene nanosheets,MXene-NS,即Ti3C2Tx-NS)。通过扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)、X射线衍射(X-Ray Diffraction,XRD)及X射线光电子能谱仪(X-Ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)表征了MXene-NS的形貌、结构及组成。采用电化学方法对比了MAX、MXene以及MXene-NS的电催化析氢(Hydrogen Evolution Reaction, HER)性能。结果表明,与MAX和MXene相比,MXene-NS在1 mol/L KOH溶液中具有最低的过电位(190 mV @ −10 mA/cm2)、最小的塔菲尔斜率(168 mV/dec)、最小的电荷转移电阻以及最大的电活性面积。此外,在多电流阶跃下,MXene-NS也展示了良好的电位响应性。经过长周期的稳定性测试,MXene-NS的极化曲线并未出现明显衰减,显示了优异的析氢稳定性。这些结果表明,MXene的剥层可以有效提高材料的电催化性能,MXene-NS具有替代贵金属催化剂的潜质。
摘要:
本研究将三聚氰胺在静态空气中焙烧合成的g-C3N4作为载体,通过简单的浸渍还原法将Rh纳米粒子负载在g-C3N4载体上制备出Rh/g-C3N4催化剂。采用多种表征方法对催化剂的微观结构、组成成分进行研究。此外,还研究了反应温度和NaOH浓度对催化剂催化水合肼分解的影响。研究结果表明,催化剂优异的催化活性源于g-C3N4载体为金属Rh提供了锚定位点,并且载体和金属之间存在强相互作用。催化剂的催化活性随着反应温度的升高而不断提升,当NaOH浓度为0.75 mol/L时Rh/g-C3N4催化剂具有最高的催化活性。Rh/g-C3N4催化剂催化水合肼分解制氢的活化能为30.7 kJ/mol,TOF值为1466.4 h−1,在经过五次循环后,催化剂依旧保持着较好的催化活性,表明催化剂具有良好的循环稳定性。
摘要:
炔烃C−H键与CO2羧基化生成丙炔酸类化合物符合原子经济理念,在有机、医药中间体合成领域具有重要研究意义。在“碳达峰、碳中和”的背景下,该反应也是一种实现CO2高值化利用的有效途径。目前,该反应体系主要通过均相催化进行,但由于多相催化体系易于分离、回收等优点,多相催化炔烃C−H键与CO2羧基化也逐步引起了关注。基于C−H键和CO2的活化机制,目前,围绕铸币金属催化剂开展了相关研究,通过铸币金属与载体协同作用,促进C−C键的耦合,实现丙炔酸类化合物的合成。本工作综述了炔烃C−H键与CO2羧基化的多相催化体系,对体系活化、羧基化反应机理、催化剂的结构特性进行了分析和总结,为后期开发高效羧基化多相催化剂及相关工艺提供了研究思路。
摘要:
应用可再生的清洁资源替代煤、焦等化石资源用于炼铁是钢铁企业实现“碳中和”、“碳达峰”的重要途径之一。农林废弃物等生物质资源因其廉价易得、低温还原性较强以及碳中性等特点而在炼铁领域受到广泛关注。本综述着眼于热解与燃烧这两种主要的生物质热利用方式,较为系统地对上述两个过程中的反应机理、气相产物及污染物释放特性进行了概括性分析;以高炉喷吹生物质燃料和生物质还原剂用于直接还原炼铁为代表,从工艺概况、过程解析及污染物生成机理三个方面对基于上述两种热利用方式的生物质直接参与炼铁的典型工艺过程进行了综合分析;针对生物质直接参与炼铁的上述典型工艺进行了经济性分析及进一步减排进行展望,以期为缓解化石能源供需矛盾,减少炼铁温室气体排放乃至钢铁工业的转型升级提供有价值的参考。