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2006年  第34卷  第04期

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摘要:
应用仪器中子活化(INAA)、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICPAES)和原子吸收光谱(AAS)对神华集团马家塔露天矿2-2#煤层中Hg、As、Se、Pb、Be、Cr、Cd、Ni、Th、U、Mn、Mo、Co、Sb和Br共15种有害痕量元素的质量分数进行测定。结果表明,绝大部分痕量元素的质量分数都明显低于中国煤中元素质量分数的平均值,只有Hg和Mn的质量分数偏高,其中Hg的质量分数异常高;通过分析痕量元素在煤层垂向剖面上的质量分数变化特性,揭示出痕量元素在煤层中分布的非均一性,分析了影响痕量元素分布与富集的因素;通过痕量元素之间以及与黄铁矿硫、Fe、Al、Ca、P的聚类分析,研究了痕量元素之间以及与煤中不同矿物组分之间的亲和特性。
摘要:
对煤岩组分、煤级相近而还原程度不同的平朔煤与神东煤的镜质组及惰质组的表面结构特征进行了XPS分析,揭示碳、氧、氮、硫等元素在它们表面结构中的存在形态及其差异。结果表明,碳在表面结构中存在四种形态C—C或C—H、C—O、C=O、COO,镜质组的C—C或C—H质量分数较惰质组高,而还原程度较强的平朔煤与还原程度较弱的神东煤相比,其显微组分中C—C或C—H质量分数均较同类型的显微组分高;氧、氮、硫的赋存形态在所有的煤样中差异不大,氧的赋存形态以酚羟基氧为主,神东煤显微组分吸附氧的能力明显高于平朔煤,这是因为神东煤易自燃及燃点较低;氮以吡咯型及吡啶型氮为主,而硫以噻吩型硫为主。因此,还原程度对镜质组及惰质组的表面结构均产生影响,主要表现在C—C或C—H质量分数的差异上。
摘要:
利用XRD技术考察了热解温度及升温速率对煤焦微晶结构的影响;使用Shi等的方法计算了煤焦微晶结构参数,获取了950℃~1400℃气化炉下煤焦微晶结构的特征及变化规律;结合热重分析得到了热解温度相关参数影响煤焦气化活性的机理。研究表明,热解温度升高,堆垛高度(Lc)明显增大而微晶尺寸(La)变化不大,说明煤焦基本晶格单元主要是进行纵向的接合缩聚,而晶格并没进行明显的内部生长,煤焦的微晶结构随热解温度的提高向有序化发展,但没达到石墨化的程度;慢速热解煤焦的气化反应活性明显低于相同温度下快速热解煤焦,慢速热解中,由于煤焦在高温下停留时间较长,而使煤焦微晶进行结构重整而变得更加有序,芳香单元失去边缘活性位,煤焦气化活性降低。
摘要:
用热天平等温热重法研究了6种不同热解速率和热解终温的神府煤焦在反应温度1200℃~1400℃的CO2气化反应性。研究了高碳转化率下,反应温度、热解终温和热解速率对快速和慢速热解焦高温反应性的影响。结果表明,快速热解焦比慢速热解焦的反应性好;随气化温度的提高,煤焦反应性的总体趋势增强,反应温度1300℃~1400℃时,3种快速热解焦的反应速率出现重叠;碳转化率为90%~98%时,慢速和快速热解焦的平均表观活化能为59.64kJ/mol~105.92kJ/mol和34.47kJ/mol~40.87kJ/mol,且气化反应以扩散控制步骤为主。
摘要:
兖州(YZ)原煤,在氧气体积分数为3.0%、5.6%、8.7%,热解温度400℃~800℃, 热解停留30min,在流化床反应器中进行了热解脱硫实验。结果表明,兖州煤在3.0%O2,600℃时的脱硫效果最佳,可达70%;此时的黄铁矿硫全部脱除,而有机硫也可脱除60%以上。而相同温度惰性气氛下的总硫和有机硫的脱除率则分别为25%和15%。在氧化性气氛下,脱除的硫主要分布在焦油中;随着氧气体积分数的提高,半焦收率下降的很快,下降幅度要比脱硫率的增加幅度大。因此,氧气体积分数过高,在选择性断裂C—S键的同时,也使C—C键发生了断裂。
摘要:
选用Pulse Calorimeter仪器,研究了低阶煤在干燥氧气下低温氧化过程的反应热和相对湿度为80%的氮气下凝结热与温度的变化,以研究凝结热对低阶煤低温氧化过程的影响。结果表明,随着温度的上升体系的反应热增加,而凝结热减少。在26℃~60℃的低温下,体系的凝结热明显高于反应热。因此,低温下凝结热是影响低阶煤的低温氧化过程的重要因素。研究还得到了低阶煤在干燥氧气下低温氧化过程的动力学方程及活化能。
摘要:
煤燃烧中汞高温下以单质形式存在,在烟道里随着温度降低,单质汞部分转化为二价汞,并再有部分汞吸附在灰渣中而被除尘设备收集,减少了环境的汞污染。针对煤燃烧汞的转化过程,用动力学模型和吸附模型结合来描述汞的转化机理,并用数值模拟方法研究了煤中氯的质量分数、烟气降温速率、烟气停留时间等因素的影响。结果表明,煤中氯的质量分数为0.08×10-6以上,烟气停留6s以上时,可以使汞的吸附率达到40%以上。对汞转化模型,用一组580MJ/h燃烧系统150℃烟道温度数据进行了验证,结果证实试验数据与计算数据能较好相符,模型具有一定的可靠性。
摘要:
对木屑在内径分别为0.3m×0.3m的鼓泡流化床气化炉(BFBG)和内径0.4m的循环流化床气化炉(CFBG)中的气化特征进行了对比,重点考察了当量比对生物质气化特性的影响。实验结果表明,在相同当量比下,由于CFBG操作气速明显高于BFBG,床内强烈的气固传热传质,使得CFBG可以获得较高的热解速率,同时可以使 CFBG在较高温度下运行。较高的运行温度不仅有利于二次裂解气化反应,使可燃气体质量明显好于BFBG,同时也减少了燃气中焦油的量。在较低气化当量比下(ER≤0.28),CFBG比BFBG可以获得更高的气体产率、碳转化率和气体效率;在较高当量比下,(ER>0.28),CFBG和BFBG的气体产率、碳转化率和气体效率则相差不大。
摘要:
在床总高为4040mm的变截面流化床中试规模装置内,研究垃圾衍生燃料(RDF)在气化和燃烧不同阶段中NOx和HCl的生成特性。含NaCl的垃圾衍生燃料在流化床内燃烧,燃烧低于640℃时,Ca(OH)2的脱氯效果比较好;但随着温度升高,烟气中HCl的体积分数迅速增长,但脱氯效果明显受到CaCl2化学反应平衡的限制。燃烧状况特别是氧的体积分数对NOx的生成影响比较大。含氮量高的RDF燃烧产生NOx的体积分数明显高于低含氮燃料所产生的。
摘要:
〗通过超临界萃取方法对大港减压渣油进行深度窄馏分切割,利用钌离子催化氧化(RICO)对其抽余残渣进行选择性降解,对降解生成的混合物进行分离,其中非挥发性羧酸进行甲酯化处理,挥发性羧酸进行苯甲酰甲酯化,最后分别利用GC-MS等方法进行定性定量分析。结果表明,大港减压渣油超临界萃取萃余残渣分子中含有大量与芳环相连的正构烷基侧链和桥接芳环的聚亚甲基链,芳环的缩合程度小于利用结构族组成等分析方法分析大港减压渣油沥青质得到的结果。大港减压渣油超临界萃取萃余残渣的共价结构信息可对该原料的加工和优化利用提供指导。
摘要:
在塔河常渣悬浮床加氢转化体系中,外加固体酸、固体碱和自由基引发剂的方法用于促进渣油轻质化。结果发现,固体酸USY、HY和固体碱CaO、MgO不同程度地改变了渣油加氢裂化反应的生焦率和裂化转化率,其中对于生焦率的促进效果明显。自由基引发剂偶氮二异丁腈和过氧化特二丁基显著改变了塔河常渣裂化产物分布,有效地促进了渣油热裂化反应。渣油加氢裂化产物中气体收率和生焦率略有增加,裂化产物收率明显上升,尾油收率明显下降。随着自由基引发剂质量分数的增加,上述变化趋势更加明显。低温下自由基引发剂的改善效果明显优于在较高温度下的的改善效果。就以上两种引发剂相比,过氧化特二丁基的作用明显优于偶氮异丁腈。
摘要:
采用石英管反应器,常压下研究了正癸烷和正己烷的气相氧化裂解(GOC)过程。实验结果表明,O2的存在降低了正癸烷GOC反应的活化能,使反应在较低的温度下具有高的反应性能;O2同时起到消除积炭的作用,提高体系的抗积炭能力。于热裂解反应相比,低温下正癸烷的GOC反应更适合制备液体组分,同时联产低碳烯烃。在600℃,碳氧摩尔比为2.5时,正癸烷的GOC反应可获得39.9%的低碳烯烃收率和30.0%的液体收率。对于直链烷烃的GOC反应,低温下O2主要进行氧化脱氢反应,高温下则更多的进行 CO x(x=1,2)的生成反应;和正己烷分子相比,相同反应条件下O2更容易引发正癸烷分子的部分氧化反应生成CO。
摘要:
采用共沉淀法、醇热合成法和干法分别合成了纳米ZrO2(ZrO2 CP、ZrO2 ET和ZrO2 S),用XRD、 BET、SEM等对其结构和表面性质进行表征,以CH4/CO2重整为探针反应研究了不同方法合成的纳米ZrO2负载Ni催化剂的催化性能,并与载体的物化性质进行了关联。实验结果表明,以干法合成的纳米介孔ZrO2 S具有较大的比表面积(133m2/g)和较好的孔径分布(4.9nm),Ni/ZrO2 S催化剂在CH4/CO2重整反应中表现出较好的催化性能。
摘要:
采用分步浸渍法制备了MgO改性的Ni/Al2O3催化剂,采用BET、XRD、H2TPR、TEM和活性评价等研究方法,考察了MgO助剂对Ni/Al2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明,MgO助剂提高了催化剂镍物种的均一性,抑制了NiAl2O4尖晶石的形成,并且增强了镍物种与载体的相互作用,这与MgO、NiO形成固溶体及与Al2O3形成MgAl2O4有关。同时,适量的MgO助剂可以提高Ni物种在催化剂中分散度,并提高其有效利用率,改性后的催化剂在甲烷部分氧化反应中显示出较好的反应性能。过量的MgO助剂对催化剂的反应性能产生负面影响,MgO的碱性可以促进逆水煤气变换反应,从而导致H2选择性降低和CO选择性提高。
摘要:
考察了载体对Ni催化剂乙醇水蒸气重整制氢反应性能的影响。结果表明,Ni/CeO2催化剂具有较好的低温活性和氢气选择性。对Ni担载量和焙烧温度考察发现,400℃焙烧的15%NiCeO2催化剂具有较好的催化性能;继续升高焙烧温度引起NiO和CeO2粒子的显著增大,导致对氢气选择性的降低。较小的Ni和CeO2粒子有利于乙醇水汽重整反应的进行,而大的粒子倾向于乙醇的分解反应。 350℃时,在反应过程中分别添加CO、CO2和CH4的结果表明没有发生CO和CO2甲烷化反应,而发生了一定程度的CH4水汽重整反应。
摘要:
采用TPR、XRD、XPS和H2脉冲吸附等表征手段考察了ZrO2助剂对Co/SiO2催化剂在Fischer-Tropsch(F-T)合成中稳定性的影响。结果表明,ZrO2的引入促进了钴物种在催化剂上的分散并明显抑制了该催化剂的失活;在反应过程中ZrO2起到结构助剂的作用,明显抑制了Co/SiO2催化剂上硅酸钴或水合硅酸钴物种的生成。
摘要:
建立了一套低停留时间流动法测定物质临界性质的实验装置,样品在加热区停留10s~50s,有效的抑制了被测流体的热分解和热聚合反应。采用正戊烷、正己烷及环己烷为标准物对装置进行了可靠性校验,测定了RP-3和仿JP-7两种吸热燃料的临界温度和压力。同时选用了四种以体积平均沸点和相对密度为主要参数的估算方法,对燃料的临界性质进行了估算,比较了实验值与估算值的偏差,表明API(American Petroleum Institute) 方法 和 RiaziDaubert关联式相对较准确。
摘要:
将增氧剂甲基叔丁基醚(MTBE)按一定比例添加到90#无铅汽油中,在汽油机台架上,考查了不同掺混比的MTBE/ 汽油混合燃料对电喷汽油机排放特性的影响及三效催化器的净化性能。 实验结果表明, 电喷汽油机掺烧MTBE后,只是在负荷很小时对CO排放有明显改善,而在其他工况下,CO排放改善效果不明显,甚至有所恶化;低速时对碳氢化合物(THC)和 NOx 排放有所改善;中速和高速时的改善效果不明显。催化转化器对CO和THC转化率均能达到70%~99%,对 NOx 的催化转化率相对低一些,为12%~55%。三效催化器的转化率与燃料中MTBE的体积分数、汽油机转速和负荷有关。
摘要:
用化学沉积法制备炭载Pt(Pt/C)和以活性炭与石墨作混合载体的Pt(Pt/CG)催化剂。实验结果表明,活性炭与石墨质量比影响Pt/CG催化剂对乙醇氧化的电催化活性。当活性炭与石墨的质量比为15∶1时,制得的Pt/CG催化剂对乙醇氧化的电催化活性最高。
摘要:
以硅酸钠为硅源、硫酸铝为铝源制备硅铝干凝胶,六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂,采用气相法合成MCM-22沸石。对硅铝干凝胶进行了29 Si MAS NMR、27 Al MAS NMR、红外以及透射电镜表征,讨论了pH值对硅铝干凝胶及合成MCM 22沸石的影响。结果表明,pH值的改变影响硅铝聚集态、干凝胶的结构及其粒径等物理性质,合成时硅铝干凝胶解聚、气固间传质及固相溶解速度不一致,影响产物MCM-22的结晶度。当制备干凝胶的pH值为8.7~10.7时,得到结晶度高的MCM-22沸石;当pH值增大到11.1时,产物出现杂晶丝光沸石;pH为11.6时只能得到丝光沸石。
摘要:
用化学镀方法制备了负载型NiB/SiO2非晶态合金催化剂,并采用ICP、BET、TEM、XRD等手段研究了NiB在SiO2表面的存在状态及非晶性质。研究了糠醇在该催化剂上加氢制备四氢糠醇的反应行为,考察了反应温度、压力、搅拌速度等因素对催化剂性能的影响。结果表明,在2.0MPa、120℃、550r/min时,糠醇的转化率在99%以上,四氢糠醇的选择性可达100%。在此条件下和骨架Ni的催化性能相当。
摘要:
通过CFD双欧拉模型模拟了灰熔聚流化床气化炉内气体、固体颗粒于不同气体分布器、灰分离器结构下的流动行为,阐明了不同中心射流气速下的气体、固体流动循环状况;环管内气流分布与扩管张角的关系以及对颗粒运动的影响。研究结果为认识和改善气化炉煤灰的结渣、团聚、分离等过程提供了一定的理论基础。
摘要:
在对液固流化床内流动特性进行理论分析的基础上,采用多相流CFD方法模拟了二维矩形流化床内水和玻璃球体系的流体动力学特性。实验结果表明,流体速度突变后,液固流化床从一个平衡状态向另一个平衡状态过渡。当液体速度减小时,床层表面及分隔界面的变化与理论模型预测一致;由于重力不稳定性的影响,当液体速度增大时,床层表面稳定上升但与时间不呈线性关系,且分隔界面难以分辨。进而膨胀后停留时间的长短对收缩过程的影响也可以忽略。尽管床层收缩时间明显小于实际膨胀时间,但是与预报的理想膨胀时间比较接近。模拟结果与前人的实验研究和理论分析相吻合,表明多相流CFD模拟可以很好地预测液固流化床的床层动态行为。
摘要:
在内径98mm的鼓泡浆态反应器内,考察了工艺参数对浸没表面与浆液间的传热系数的影响。浆态反应器轴向装有一个外径20mm,长120mm的测量传热膜系数用的铜制元件。为了模拟浆态FT合成反应系统,三相系统由N2、液体石蜡和石英砂(平均粒径53μm、110μm、180μm)或63μm以下的Fe2O3组成。工艺参数变化范围如下:表观气速0.005m/s~0.08m/s, 温度353K~453K, 压力0.1MPa~0.8MPa,固体的质量分数0~20%,初始液位高度625mm~1240mm。本研究使用单孔板、多孔板、烧结金属板三种气体分布器类型。结合实验数据,应用最小二乘法求得各个参数值,得到的无因次传热系数关联式为St=0.179(ReFr)-0.25Pr-0.66,相关指数0.98,最大偏差18%。该关联式可应用于气-液和粒径小于100μm的气-液-固体系。
摘要:
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