摘要: 对电子束辐照与电化学联用技术提高煤炭液化率的新型方法进行了研究。利用高能电子束对煤炭样品进行辐照，并通过四氢呋喃萃取出辐照后的可能产物并计算其提取率。实验结果发现，提取产率随着辐照剂量的增加而增加，并得到在氧气气氛下25 kGy的最佳辐照条件。辐照的样品进一步在氢氧化钠电解液中电化学还原液化，并采用元素分析法、傅里叶红外光谱法、阴极极化曲线法、核磁共振法和计时电流法等来检测辐照对煤炭电化学还原的影响。
摘要: 在石英管流化床反应器中对胜利褐煤进行快速热解实验，考察了773~1 173 K下酸洗脱矿对胜利褐煤热解过程中N迁移转化规律的影响。通过比较原煤和酸洗后煤中N的不同逸出规律可以得出，影响酸洗前后胜利褐煤热解过程中N迁移转化规律的主要是碱金属Na及碱土金属Ca；热解过程中，煤中的Na和Ca促使煤中的N向NH3 转化并有效抑制了HCN的生成，金属离子的存在对催化焦油N转化为NH3 的作用较为明显；原煤中的碱金属和碱土金属的赋存使半焦裂解反应加剧，降低了固体半焦的产率，半焦N的产率也随之减少；与原煤相比，酸洗煤热解半焦中的吡啶型N（N-6）含量较多，而吡咯型N（N-5）和季N（N-Q）相对较少。
摘要: 研究了神府煤煤岩显微组分的浮选法分离及富集物的低温热解产物特性，考察了矿浆pH值对浮选分离效果的影响，探讨了显微组分富集率对低温热解产物收率的影响，对比分析了显微组分富集物低温热解产物特性，为煤岩显微组分的分级利用提供理论指导。结果表明，调节矿浆pH值可控制煤岩显微组分的分离效果；煤样中镜质组含量越高，低温热解的焦油收率越高，而惰质组含量越高，焦油收率越低，半焦收率越高；镜质组富集物低温热解后半焦表面出现明显的大孔和裂隙，惰质组富集物低温热解后半焦的结构更加疏散、易碎，小颗粒增多；神府煤及各显微组分富集物低温热解焦油中酚类物质的相对含量较高，镜质组富集物热解焦油中的酚类、萘类和链烃类物质含量高于惰质组，而惰质组富集物焦油中多环芳烃类及苯类相对含量较高；神府煤及各显微组分富集物低温热解气的主要成分为CH4 、H2 、CO、CO2 及少量C2~5 碳氢物，镜质组富集物热解气中CH4 、H2 及C2~5 的相对累积产率高于惰质组，而CO和CO2 产率低于惰质组，原煤热解气中CH4 和H2 的相对累积产率高于镜质组和惰质组。
摘要: 在实验室小型流化床实验装置上，利用添加氧化钙研究了原煤中钙硫比变化对燃煤过程中砷在飞灰中的富集规律和飞灰中砷的浸出特性的影响。实验结果表明，增加钙硫比能有效促进砷在飞灰中富集，降低砷的排放。砷与氧化钙的反应受制于钙的硫化反应控制。飞灰中砷的浸出与滤液pH值关系显著，碱性飞灰导致滤液pH值增大，能有效抑制飞灰中砷的浸出。碱性飞灰中砷的浸出历程为飞灰中砷在短时间内快速溶出；随着滤液pH值增大，溶出的砷与钙发生二次反应形成钙砷化合物沉淀，降低滤液中砷浓度。
摘要: 以无灰煤（HyperCoal）为原料，KOH和CaCO3 为活化剂制备了煤基活性炭，采用低温N2 吸附法表征了活性炭的比表面积和孔结构，测定了活性炭用作双电层电容器（EDLC）电极材料的电化学性能。考察了炭化温度、活化温度、活化时间和活化剂对活性炭电容特性的影响。研究结果表明，比表面积和比电容随着炭化温度的升高而降低，活化温度过高或活化时间太长对比电容有不利影响。此外，CaCO3 影响活化过程中孔的开发，显著降低所制备活性炭的比表面积和比电容。在炭化温度为500 ℃、活化温度为800 ℃、KOH与焦的质量比为4：1和活化时间2 h下所得活性炭的比表面积和总孔容分别达到2 540 m2 /g和1.65 cm3 /g，该活性炭电极在0.5 mol/L TEABF4 /PC电解液中的比电容达到最大值46.0 F/g。
摘要: 运用热重-红外联用（TGA-FTIR）和扫描电镜（SEM）对黑液与石油焦的共热解过程进行了实验研究，考察了两者在共热解过程中的热失重、挥发性组分释放及固体产物表面形貌特性；同时运用热重（TGA）探究了热解固体产物黑液半焦和石油焦的CO2 共气化反应特性。结果表明，在黑液与石油焦共热解过程中，温度低于600 ℃时，两者的热解相互独立；温度达到600 ℃之后，相对于黑液和石油焦单独热解的加权平均值，挥发性气体产物CO2 和CO的释放峰值温度向低温区移动，失重特性也随之发生变化；800 ℃下的共热解固体产物表面产生新的形态特征，黑液的烧结得到抑制；850 ℃下的黑液半焦与石油焦CO2 共气化实验表明，两者在共气化过程中存在协同效应，各自的碳转化率和气化速率明显提高，整体碳转化率提高了51.27%，气化反应速率最大值增大了两倍。
摘要: 以稻壳（RH）、梧桐叶（PTL）和木屑（SD）为对象，利用携带流脱硝实验装置，研究了生物质种类、再燃反应温度（t 2 ）、再燃区化学计量比（SR2 ）、喷氨位置、水蒸气以及添加剂等对生物质高级再燃（AR）脱硝效率的影响，分析了高级再燃过程中钾和氯等元素的释放特性。结果表明，在t 2 为850~1 150 ℃，随着t 2 升高，生物质高级再燃脱硝效率呈现先上升后下降的趋势。在SR2 为0.5~1.0，随着SR2 增加，稻壳高级再燃脱硝效率呈现先增加后降低的趋势。停留时间为0.4~1.0 s，氨气添加位置对稻壳高级再燃脱硝效率有一定的影响，但其效果并不明显。烟气中水蒸气含量（0~15%）可提高稻壳高级再燃的脱硝效率，而且可拓宽脱硝温度窗口。不同再燃温度下，4%水蒸气含量模拟烟气的脱硝效率最大。添加剂（Fe2 O3 、KCl、NaCl和CaO）对稻壳高级再燃脱硝均有促进作用，其中，Fe2 O3 促进作用最为显著。在稻壳高级再燃过程中，氯和钾元素释放率分别达到95.0%和59.8%以上。
摘要: 采用钙基废弃物——电石渣煅烧后脱除HCl。在煅烧/氯化反应器上研究脱氯反应温度、HCl体积分数、颗粒粒径和煅烧温度对电石渣脱氯性能的影响。结果表明，电石渣在700 ℃时取得最高氯化转化率；脱氯反应温度高于650 ℃后，电石渣氯化转化率均高于石灰石，电石渣高温脱氯更有优势。电石渣氯化转化率随反应气氛中HCl体积分数提高呈线性增长。随电石渣颗粒粒径增大，氯化转化率缓慢降低。高于900 ℃的煅烧温度不利于电石渣脱除HCl。煅烧后电石渣分布在2~10 nm的孔隙较多，氯化后分布在此孔径范围内的孔容和孔面积分别降低了56.2%和62.2%，2~10 nm孔隙是煅烧后电石渣吸收HCl的主要区域。
摘要: 研究了酸化油甘油酯化反应降低酸值的反应过程，考察了温度、甘油与酸化油中游离脂肪酸物质的量比和单甘酯含量对反应的影响，发现甘油单甘酯能明显促进酯化反应的进行。对二元体系甘油三酯-甘油、油酸-甘油和单甘酯-甘油的液-液相平衡以及甘油-单甘酯-油酸三元体系液-液相平衡的分析结果表明，甘油单甘酯的存在能够显著提高甘油与脂肪酸的相互溶解。这较好地解释了甘油单甘酯在酸化油酯化反应中的促进作用。
摘要: The effect of oxidation pretreatment temperature (500~1 000 ℃) on the catalytic activity of Kovar applied on hydrocarbon CO2 reforming was examined. Catalytic performance evaluation using tetradecane at 800 ℃ with 70 μmol/s CO2 revealed 700 and 1 000 ℃ as the best pre-oxidation temperature in producing CO and H2 , respectively. XRD and SEM-EDX analyses showed that a separate metal oxide layer composed of iron oxide (Fe2 O3 and F3 O4 ), nickel, cobalt, and possibly their respective oxides started to form when oxidation was conducted at 700 ℃ or higher.The presence of iron enhanced the stability of nickel in the structure while the compact structure of Fe3 O4 resulted into the formation of a thick and rigid metal oxide layer on the surface of the Kovar tube. The strong physical bond between the metal oxide layer and Kovar tube provided the catalyst good mechanical strength and consequently good catalytic activity.
摘要: 采用色散校正密度泛函方法（DFT-D2）计算了Al同晶取代进入H-[Al]MOR丝光沸石骨架中可能的位置及其对NH3 分子吸附表征Brönsted酸性。热力学上，Al优先取代位是T2O5位，接着是T4O2、T1O7和T3O1位，能量差仅在0.03~0.07 eV，表明Al可能分布在四种非等价晶体T位。同时，电荷平衡质子的位置影响Al取代位的稳定性，数据表明电荷平衡质子与O5位结合的可能性最大。另外，用DFT和 DFT-D2方法计算了NH3 分子在每一个Al取代的T位的吸附能，通过比较，DFT低估了NH3 吸附能0.41 eV，表明色散校正DFT-D2方法对于NH3 吸附是很有必要的，T2O5位的Brönsted酸性最强。
摘要: 以硝酸镍和乙酸镍为镍前体，用浸渍法分别在空气和氢气氛围活化制得系列Ni/SBA-15催化剂，通过XRD、H2 -TPD、N2 物理吸附和在线质谱等物理化学手段对催化剂进行了表征，并结合微型高压反应釜萘加氢反应，评价了催化剂的加氢性能。结果表明，氢气氛围活化对硝酸镍为镍前体所制Ni/SBA-15催化剂的镍分散度和活性有显著促进作用，而空气氛围活化对乙酸镍为镍前体所制催化剂有明显促进作用。根据催化剂前体在不同氛围活化时的热分解产物，提出了活化氛围对不同镍前体制得Ni/SBA-15催化剂所产生的作用机理。
摘要: 以凹凸棒土（APT）作载体，采用等体积浸渍法制备了Pd-Cu/APT催化剂，以CO氧化为探针反应，在连续流动微反装置上，考察了焙烧温度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2 -物理吸附、XRD、TG、FT-IR和H2 -TPR等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。结果表明，随焙烧温度升高，Pd-Cu/APT中载体逐步脱水，进而引起催化剂结构和织构变化，其中，Cu物种由Cu（OH）Cl逐渐向CuO转变，同时，高分散的Pd物种与Cu物种间相互作用先增强后减弱。经300 ℃焙烧的催化剂比表面积大，Cu物种以Cu（OH）Cl形式存在，且具有良好的分散状态，与Pd物种之间产生较强的相互作用，显著提高了其还原性能。在空速6 000 h-1 、CO体积分数0.5%、水蒸气体积分数3.3%的反应条件下，常温可将CO完全转化800 min以上。焙烧温度高于或低于300 ℃均引起CO常温催化氧化性能的下降。
摘要: 采用表面活性剂模板法合成了一组不同配比的CeO2 /CuO催化剂，使用高分辨透射电子显微镜（HRTEM）、X射线粉末衍射（XRD）、N2 吸附脱附和程序升温还原（H2 -TPR）等测试手段对催化剂进行了表征，并对其在富氢气氛中CO优先氧化的催化性能进行了研究。结果表明，立方相萤石结构的氧化铈颗粒粒径在4 nm左右，它们聚集成小簇后分散在块状氧化铜的表面；从粒径分布来看所制备的催化剂是逆负载型催化剂。催化性能测试结果显示，CeO2 /CuO催化剂中有两种类型吸附位的存在，即由CuO提供的化学吸附位和由氧化铈提供的氧空位，而界面处两种类型吸附位的共存促进了CO的优先氧化。
摘要: 采用键合法将吡啶甲磺酸盐离子液体负载在HZSM-5分子筛上，得到分子筛负载型离子液体催化剂，并将其用于聚甲醛二甲醚（PODEn 2 吸附-脱附表征结果显示，吡啶甲磺酸盐离子液体较好地固载于分子筛上。用于催化合成PODEn 3~8 收率可达67.35%；与单纯离子液体或分子筛催化效果相比，PODE3~8 收率得到提高。固载化离子液体易回收，可重复利用；当重复使用3次后，PODE3~8 收率仍能达到45.62%。
摘要: 以白炭黑为硅源、硼酸为硼源、NaOH为碱源、四丙基溴化铵（TPABr）和1，6-己二胺（HMDA）混合模板剂，采用水热合成法制备含硼杂原子Na-B-ZSM-5分子筛，用XRD、SEM、FT-IR、UV-vis、11 B MAS NMR、NH3 -TPD等方法对其进行表征。在连续流动常压固定床反应器上评价Na-B-ZSM-5分子筛对甲醇脱氢制甲醛反应的催化性能，考察n （Si）/n （B）、n （Na2 O）/n （SiO2 ）、晶化温度和晶化时间等制备参数以及反应温度和质量空速等工艺参数对催化性能的影响。结果表明，硼进入了分子筛的骨架结构中，存在与B酸中心有关的骨架四配位硼和与L酸中心有关的骨架三配位硼，Na-B-ZSM-5分子筛含有较多的弱酸位和少量的中强酸位。催化剂的最佳制备参数为n （Si）/n （B）比值为7.5、n （Na2 O）/n （SiO2 ）比值为0.14、晶化温度170 ℃、晶化时间48 h。Na-B-ZSM-5（7.5）分子筛在反应温度550 ℃、质量空速1.85 h-1 的反应条件下对甲醇的转化率为62.97%，甲醛的选择性为68.86%。
摘要: 以氢氧化已烷双铵（R（OH）2 ）为模板剂，采用水热条件合成了高结晶度的SAPO-53分子筛。并采用XRD、SEM-EDX、FT-IR、MAS NMR、电泳仪、N2 吸附-脱附、TG-DTG等手段对合成的分子筛进行表征。考察了硅铝比、磷铝比、模板剂的用量以及晶化时间等条件对合成SAPO-53分子筛的作用。29 Si MAS NMR表明，Si主要以四配位形式进入了AlPO4 -53的骨架中，SAPO-53相对结晶度先增加后开始缓慢下降，Zeta电位值先增加后保持不变，与以甲胺为模板剂合成相比，氢氧化已烷双铵的用量比甲胺减少了一半，同时缩短了晶化时间，降低了合成的难度。通过计算得到SAPO-53的表观生长速率大于成核速率，说明成核过程是速率控制步骤。
摘要: 采用浸渍法制备了质量分数11.32% Cu/γ-Al2 O3 催化剂，采用固定床反应器，考察了SO2 浓度（0~0.02%）对低浓度甲烷（体积分数，3%）催化燃烧特性的影响，通过反应前后催化剂的微观结构及化学成分检测，结合理论分析，探讨了催化反应的硫中毒原因。研究表明，SO2 的通入导致了Cu/γ-Al2 O3 催化剂活性及稳定性的降低，在同一反应温度下，甲烷转化率随着SO2 浓度的增加而下降。SEM、EDS、FT-IR、XRD表征结果表明，SO2 会导致Cu/γ-Al2 O3 催化剂表面出现结块现象，催化剂表面有硫元素的累积，且以硫酸盐的形式存在，其主要成分为硫酸铜（CuSO4 ）。在富氧条件下，SO2 分子及氧离子在Cu2+ 上吸附所形成的硫酸铜，附着在催化剂表面，形成一层坚硬的外壳，是产生硫中毒现象的根本原因。
