摘要: 在不同水蒸气体积分数及温度条件下制备了相同焦产率的NaCl浸渍煤的煤焦样品，并利用电感耦合等离子体质谱仪分析了不同煤焦中钠的赋存形态及含量，研究了水蒸气及温度对煤热转化过程中钠迁徙转化的影响。结果表明，水蒸气体积分数的增加，一方面，增强了煤热转化过程中水溶态钠的释放；另一方面，也促进了水溶态钠向醋酸铵溶态、盐酸溶态以及不溶态钠的转化，使得钠的释放受到一定程度抑制。煤焦结构演化对碱金属钠释放具有重要影响。水蒸气的气化反应引起煤焦缩聚程度增加，小芳香环缩聚形成大芳香环结构时会对钠起到一定的包裹作用，使得钠的释放受到抑制；同时，气化反应产生的煤焦比表面积越大，越有利于钠直接释放。提高反应温度一方面会促进水溶态钠的释放；同时也会促进水溶态钠向其他溶态形式钠的转化，使得钠析出率随反应温度上升而增加的趋势逐渐变缓。
摘要: 利用X射线光电子能谱（XPS）分析了先锋褐煤（XL）、小龙潭褐煤（XLT）和胜利褐煤（SL）及其萃取残渣表面有机氮的形态分布。结果表明，三种萃取残渣表面五种有机氮的含量分布各异，但均以吡咯型氮为主。考察了在300℃下NaOH催化的褐煤萃取残渣的超临界甲醇解反应，XL、XLT和SL萃取残渣超临界甲醇解所得石油醚可溶物的收率分别为46.0%、43.8%和47.6%（质量分数）。用傅里叶变换离子回旋共振质谱（FTICR/MS）分析石油醚可溶物中的含氮化合物（NCCs）。结果表明，NCCs主要包括N1 、N1 O1 -N1 O5 、N2 、N2 O1 -N2 O4 、N3 O2 和N5 O2 -N5 O4 类化合物。根据不饱和度和碳原子数的分布推测了NCCs的分子结构特征，表明绝大部分NCCs含羟基和羧基等含氧官能团，氮原子主要以吡咯、吡啶和氨基的形式存在于芳环结构中，以1-3个芳环的结构为主。褐煤中的-C-O-桥键的断裂是生成NCCs的一个重要路径。
摘要: 使用柠檬酸法制备了Co掺杂的铁基氧化物（FeCo）吸附剂，通过固定床脱汞实验装置系统考察了FeCo吸附剂的脱汞性能，并利用比表面积（BET）、X射线衍射（XRD）、H2 -程序升温还原（H2 -TPR）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）等表征手段分析吸附剂的物理化学特性。结果表明，α-Fe2 O3 中掺入Co后，比表面积、孔结构特性均得到改善，且氧化还原性能也相应提升；FeCo吸附剂在200-250℃获得最高约97%的脱汞效率；烟气中O2 和NO的存在有助于FeCo吸附剂对Hg0 的脱除，而SO2 和H2 O则抑制FeCo吸附剂对Hg0 的脱除，同时NO能削弱SO2 对FeCo脱汞的抑制作用。在脱汞过程中，FeCo吸附剂表面的活性组分Fe3+ 、Co3+ 和O* 均消耗，参与了Hg0 氧化反应，且吸附剂表面生成了HgO。在含SO2 气氛中进行脱汞反应后，FeCo吸附剂表面发生硫酸盐化，从而削弱了吸附剂的脱汞性能，汞在吸附剂表面以HgO和HgSO4 形式存在。
摘要: 在管式炉中研究了稻草秸秆的结渣特性与白云石作为添加剂对稻秆燃烧结渣的影响及其机理。采用电感耦合等离子体发射光谱（ICP-OES）和X射线衍射（XRD）表征了稻秆灰分与白云石之间的相互作用。结果表明，当白云石添加质量分数为5%时，对稻秆的结渣特性具有明显的改善。白云石具有较好的固钾能力，在900和1000℃下尤为明显。白云石中富含的Mg和Ca元素能够与稻秆灰分中的SiO2 反应形成高熔点的硅酸盐矿物，包括透辉石、钙镁橄榄石和镁硅钙石。
摘要: 以三聚氰胺为氮源，控制其与碳纳米管混合比例，经过高温焙烧得到不同氮含量的氮掺杂碳纳米管（x N-CNTs）载体；通过浸渍法制备x N-CNTs担载的CuCoCe催化剂，研究了氮掺杂对其催化合成气制低碳醇性能的影响。采用X射线衍射（XRD）、N2 吸附-脱附、H2 程序升温还原（H2 -TPR）、NH3 程序升温脱附（NH3 -TPD）和X射线光电子能谱（XPS）等表征手段，分析催化剂结构特性，关联了构效关系。结果表明，氮的掺杂量会影响催化剂活性组分Cu的存在状态及分散情况，减少可还原Co物种的数量，降低催化剂表面酸强度及酸量，使得长链烃类的生成受到抑制，总醇选择性明显提高。分析认为，掺杂在碳管上N的形态分布及掺杂量是影响上述因素的关键。
摘要: 分别采用水热、水热-包覆、球磨法制备了Fe3 O4 、聚酰亚胺（PI）改性的Fe3 O4 @PI和Fe3 O4 -PI催化剂用于费托合成反应，对比研究了PI改性及其含量变化对Fe基催化剂催化CO加氢产物分布的影响规律。结合XRD、SEM、TEM、H2 -TPR、CO-TPD、FT-IR、XPS、TG和接触角实验等手段对催化剂样品进行了表征。结果表明，Fe3 O4 、Fe3 O4 @PI和Fe3 O4 -PI样品均为球形颗粒；PI改性促进了Fe3 O4 的还原，亲水性增强。Fe3 O4 @PI样品中，PI均匀包覆于Fe3 O4 表面，具有较好的热稳定性；与Fe3 O4 、Fe3 O4 -PI相比，Fe3 O4 @PI样品CO吸附增强。在CO加氢反应中，与Fe3 O4 相比，PI改性的Fe3 O4 @PI和Fe3 O4 -PI样品催化活性下降，二次加氢能力受到抑制，烯烃选择性提高；Fe3 O4 @PI样品烯烃选择性增加明显，烯烷比（O/P）由改性前的0.50提高至2.15；适宜含量的PI改性促进C5+ 烃生成。
摘要: 以正硅酸乙酯（TEOS）为硅源，甘油为辅助剂，在水热条件下合成HZSM-5分子筛。考察甘油添加量、晶化时间对HZSM-5分子筛的晶粒尺寸、相对结晶度和酸性等性质及其甲烷无氧芳构化催化性能的影响。利用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、氨程序升温脱附（NH3 -TPD）等分析手段对不同条件合成的HZSM-5分子筛样品进行表征。结果表明，在添加一定量的甘油辅助剂的条件下，通过调控晶化时间，可以提升HZSM-5分子筛的相对结晶度，在一定程度上抑制无定型SiO2 的产生，增加其酸量。在甲烷无氧芳构化反应中，甘油辅助合成的HZSM-5分子筛催化剂表现出优良的催化性能，与未添加甘油合成的HZSM-5分子筛催化剂相比，甲烷转化率、苯选择性和芳烃选择性均有较大提高，且具有较强的稳定性与容炭能力。
摘要: 采用浸渍法制备了一系列M TiO3 （M =Mg、Ca、Sr、Ba）钙钛矿型氧化物负载的Ni催化剂（Ni的负载量为5%，质量分数），通过XRD、氮吸附、H2 -TPR、CO2 -TPD、XPS和TG等技术对催化剂进行了表征，对其甲烷二氧化碳重整反应的催化性能进行了研究。结果表明，M 为不同碱土金属时，催化剂上金属载体相互作用、活性组分的表面原子浓度以及催化剂晶格氧的流动性都发生了变化。Ni/CaTiO3 催化剂上金属载体相互作用较强，还原出的活性组分Ni的含量较多，晶格氧流动性较高，因而具有较好的催化性能。SrTiO3 载体颗粒粒径较大，Ni/SrTiO3 催化剂上Ni的分散度不高，金属载体的相互作用较弱，表面Ni原子相对含量较低，晶格氧的流动性较差，其甲烷二氧化碳重整反应活性也最低。
摘要: 采用程序升温还原法和次磷酸盐歧化法制备了Ni2 P/SiO2 催化剂，结合现代仪器分析表征技术，研究了制备方法对Ni2 P/SiO2 催化剂结构和萘加氢性能的影响。结果表明，两种方法均可制备出仅含Ni2 P活性相的Ni2 P/SiO2 催化剂，在反应温度340℃、氢气压力4 MPa、空速为20.8 h-1 下，程序升温还原法制备的Ni2 P/SiO2 催化剂表现出更高的萘加氢活性，这主要是因为程序还原法制备的Ni2 P/SiO2 催化剂中有更多Ni2 P物种生成，提供了较多的活性位点（CO吸附量21.6 μmol/g）；且催化剂表面弱酸位点多，有利于芳烃吸附。当选用程序升温还原法制备Ni2 P/SiO2 催化剂时，在保证生成纯相Ni2 P的前提下，较低的Ni/P比更有利于合成高加氢活性的Ni2 P/SiO2 催化剂。
摘要: 采用沉淀法合成了CeO2 载体，再经浸渍法负载活性组分得到CuO/CeO2 催化材料，探究了铈源（Ce（NO3 ）3 ·6H2 O、CeCl3 ·6H2 O、Ce（NH4 ）2 （NO3 ）6 、Ce（SO4 ）2 ·4H2 O）对CuO/CeO2 催化性能的影响。通过采用XRD、SEM、N2 O滴定、BET和H2 -TPR等表征手段对催化材料的结构和性质研究发现，四种铈源合成的CuO/CeO2 催化材料在Cu比表面积、还原性能以及活性组分和载体间的相互作用方面存在着明显差别。其中，由Ce（NO3 ）3 ·6H2 O合成的CuO/CeO2 催化材料的Cu比表面积较大，CuO还原温度较低，CeO2 载体与CuO之间相互作用较强，在甲醇水蒸气重整反应过程中，表现出较佳的催化活性，在反应温度为553 K，水醇比n （H2 O）/n （MeOH）为1.2，甲醇水蒸气气体空速（GHSV）为1760 h-1 时，甲醇的转化率为100%，重整气中CO摩尔含量为0.84%。
摘要: 负载型NiFe/γ -Al2 O3 双金属催化剂的物理化学性质明显受还原温度的影响，进而影响月桂酸甲酯的加氢活性和产物选择性。金属Ni活性中心主要促进脱羰/脱羧（DOC）反应，Fe的加入能促进月桂酸甲酯发生加氢脱氧反应，促进C12 烷烃化合物生成。H2 -TPR、XRD、H2 -TPD和BET结果表明，高的还原温度有利于金属或合金活性中心形成，NiFe双金属催化剂的加氢活性取决于金属Ni、Fe和NiFe合金的含量；NiFe双金属催化剂吸附与活化H2 分子的能力明显受还原温度的影响。在研究的温度范围内，Ni活性中心具有优异的加氢和裂解性能，Fe物种的引入能有效抑制裂解性能。双金属催化剂的加氢活性顺序：NF420 > NF360 > NF450 > NF300，在420℃下经H2 还原制得的NF420催化剂具有最佳的月桂酸甲酯加氢性能，在反应温度为380℃时，月桂酸甲酯加氢转化率和烷烃化合物选择性分别高达93.3%和90.0%。
摘要: 采用分步浸渍法制备了系列Mg改性的Co/γ-Al2 O3 -TiO2 催化剂，通过X射线衍射（XRD）、紫外可见漫反射光谱（DR-UV-vis）、N2 吸附-脱附（BET）、X射线光电子能谱（XPS）和H2 程序升温还原（H2 -TPR）等技术对催化剂进行表征，并考察了其对丙烷燃烧的催化性能。结果表明，Co在原始γ-Al2 O3 -TiO2 载体和Mg改性MgO/γ-Al2 O3 -TiO2 载体上均以Co3 O4 的形式存在；Mg掺入后与Al2 O3 作用形成MgAl2 O4 尖晶石，改善了载体的织构性质，提升了Co3 O4 在催化剂载体表面的暴露数量和分散程度。此外，MgAl2 O4 与Co3 O4 相互作用提升了Co3 O4 颗粒表面Co3+ /Co2+ 和Oads /Olatt 的比例，并削弱了Co-O键键能，从而提升了其对丙烷的催化燃烧活性。当Mg负载量为15%（质量分数）时，在Co/MgO（15%）/γ-Al2 O3 -TiO2 催化剂上进行丙烷燃烧，丙烷90%转化率的温度比无Mg掺杂的Co/γ-Al2 O3 -TiO2 催化剂的降低了45℃，并且连续反应40 h其活性保持稳定。
摘要: 采用水热合成、原位磺化法制备了固体磺酸型聚合物PDS-1.0催化剂，以三氟甲烷磺酸对其进行接枝改性得到PDS-1.0-F催化剂；采用N2 吸附-脱附、TG、FT-IR、31 P MAS NMR和XPS等技术对催化剂的物理和化学性质进行了表征，以甲醛羰基化制乙醇酸为探针反应对其催化性能进行了评价研究。结果表明，与PDS-1.0催化剂相比，氟磺酸改性后的PDS-1.0-F催化剂的比表面积、孔容积和酸量均降低，但是酸强度和热稳定性显著增加，由此对甲醛羰基化反应具有较好的催化性能，乙醇酸收率达到91.2%。
摘要: 在动态水热条件下，研究了硅溶胶、白炭黑、硅酸及硅胶为硅源时对MCM-22分子筛合成及物化性质的影响。以硅溶胶、白炭黑、硅酸三种硅源均可合成出高结晶度且无杂晶的片状MCM-22分子筛，其平均粒径分别为190、220和750 nm。硅源影响分子筛的聚集形态，三种硅源分别形成晶粒分散、晶粒半分散及晶粒聚集形态。三组样品的酸强度分布基本一致，都具有较多的中强酸分布，由硅溶胶和硅酸所得MCM-22分子筛在中强酸范围具有更高的B/L酸比值，以白炭黑合成的分子筛总酸量最高。NMR结果表明，样品中的铝以骨架铝为主，不存在明显的非骨架铝。由于硅胶对合成体系中游离水的吸附作用，水热反应难以发生，不能得到MCM-22分子筛，硅胶作为分子筛合成硅源时需要选择合适的反应条件。
摘要: 通过电沉积的方法获得了一种具有均匀孔隙结构的海绵状二氧化锰催化剂，结合扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）等手段表征了所制备材料的表面形貌、结构及元素构成和赋存价态，采用线性伏安扫描（LSV）法对电沉积材料的电化学性能进行分析，考察其催化氧还原反应的活性，最后以合成的材料为阴极催化剂，构建微生物燃料电池系统，考察其在微生物燃料电池中的应用效果。结果表明，以电沉积二氧化锰为阴极催化剂的微生物燃料电池最大功率密度为975.6 mW/m2 ，是以商业二氧化锰为阴极催化剂的电池的1.7倍；这表明作为一种经济、高效、环境友好的阴极氧还原催化剂，电沉积法制备的二氧化锰为实现阴极催化剂的低成本制备以及微生物燃料电池放大化推进提供了新的研究途径。
