摘要: 煤直接加氢转化是制备高品质液体燃料和化学品的煤炭清洁高效利用技术。同位素示踪技术在煤直接加氢转化反应机理中得到了广泛应用。本工作介绍了同位素示踪技术，综述了煤加氢液化、煤加氢热解以及其他煤直接加氢过程的反应机理研究中同位素示踪技术的应用进展。
摘要: 焦油沉积是限制该生物质热解/气化技术大规模应用的重要阻碍之一。催化焦油重整是众多焦油脱除技术中效率最高、前景最广的技术之一，而开发高活性和稳定性的催化剂是该技术发展的重要研究方向。炭载金属催化剂由于制备简单、成本低、易回收活性金属等优势受到广泛关注。本工作从催化剂的来源和制备出发，综述了其在焦油模型化合物水蒸气重整中的应用，集中分析了高分散金属在低温下焦油裂解/重整中表现出高活性和稳定性的优势；此外，还讨论了炭载金属催化剂在生物质焦油中的应用，与传统焦油重整催化剂进行对比，并总结性阐述相应的催化反应机理。综述表明，炭载体有利于活性金属的高度分散，对催化剂温和条件下高效催化焦油重整具有促进作用；对于废催化剂，可以通过燃烧法回收能量和金属氧化物，具有一定的应用优势和前景。然而，深刻揭示焦油重整机制和进一步提高该类催化剂的稳定性是未来该领域重要研究方向。
摘要: Low-rank coal is rarely used in the industry of carbonized briquette due to its poor cohesiveness. In order to replace lump coal and utilize low-rank pulverized coal as much as possible in a carbonized briquette process, washing oil residue (WOR) was used as an enhanced binder to enhance the bonding strength of resulted carbonized briquette. The effects of blending ratio and carbonization temperatures on binding strength were investigated, and moreover, a reasonable bonding mechanism was deduced. The results showed that the best crushing strength was obtained when the weight ratio of WOR and low-rank coal is 3∶7 at 800 °C, and its crushing strength of M 25 (M 25 ) can reach to 97%, while the thermoplastic properties of WOR is thought to be responsible for the obtained good crushing strength, where WOR can be softened and coated on the surface of coal particles during carbonization, and then a coal-binder interface can be formed, resulting in the loose inert coal particles can be combined and the strength of coke is improved significantly.
摘要: 本研究使用原位X射线衍射(in-situ XRD)技术，对Na/Fe2 O3 样品的还原及活化过程进行了原位表征，探究了Na含量、预处理气氛对Fe基催化剂物相的影响，并研究了铁氧化合物与铁碳化合物在CO2 加氢过程中的协同作用。结合H2 -TPR、CO + H2 -TPSR-MS手段对催化剂样品进行了物化性质表征。结果表明，还原气氛为H2 时，Na助剂修饰会抑制Fe2 O3 催化剂还原；然而还原气氛为合成气(CO/H2 = 1∶2)时，适量Na助剂会降低还原和活化温度，提高碳化铁含量。采用H2 和合成气分别对Fe基催化剂进行还原处理，低碳烯烃选择性由0.3%提高至20.2%，CO2 转化率由7.3%提升至25.8%；与纯Fe2 O3 相比，Na修饰后催化剂Fe5 C2 含量从8.5%提高到38.4%，C5+ 选择性由7.8%提升至37.0%，CH4 选择性从43.2%降至14.9%。催化剂通过调节还原气氛和Na助剂修饰量有效调控Fe3 O4 和Fe5 C2 物相比例，提升Fe基催化剂CO2 加氢活性和产物选择性。
摘要: 本研究采用模板法以及水热法，成功制备了不同粒径(20、30和40 nm)、硅铝比约为50的有序介孔HZSM-5分子筛。采用XRD、SEM、TEM、N2 等温吸附-脱附和Py-FTIR等手段对合成样品的结构、形貌和表面酸性等性质进行了表征，并在固定床反应器上测试了其在甲醇制芳烃过程中的催化活性。实验结果表明，不同粒径的有序介孔HZSM-5分子筛对甲醇制芳烃反应的催化性能不同，其中，20 nm的有序介孔HZSM-5分子筛展示了优异的催化性能，轻质芳烃的选择性高达60.0%，催化剂在连续运行51 h之后没有明显的失活现象。
摘要: 在合成气直接合成乙醇过程中，Rh基催化剂对乙醇等C2含氧化合物具有良好的选择性而持续成为研究热点。本工作利用UiO-66作为载体，将金属Ce4 + 引入UiO-66-Zr的[Zr6 O4 (OH)4 ]金属节点替换部分金属Zr4 + 形成[Zr6−x Cex 4 (OH)4 ]金属节点，从而较为精确地对合成气制备乙醇活性位点问题进行研究。XRD、TG、Raman、BET、H2 -TPR、XPS和in-situ DRIFTS等表征结果显示，随着UiO-66[Zr6 O4 (OH)4 ]节点上金属Ce4 + 的引入，催化剂上形成了-(Zr-O)-Rh-(O-Ce-位点，而在Rh/UiO-66-Zr催化剂上形成的-(Zr-O)-Rh-(O-Zr)-位点，结合催化反应评价结果发现，乙醇活性位点数量显著提升。由于Rh物种与-(O-Zr)-物种的相互作用较强，Rh与-(O-Ce)-位点的相互作用较弱，这种相互作用的势差有利于电子的高效率传输。另一方面，-(Zr-O)-Rh-(O-Ce)-可以稳定合成气制备乙醇的关键中间体，从而促进乙醇的形成。
摘要: 本研究采用溶液离子交换法制备了不同载量的CuY催化剂，结合XRD、TEM、H2 -TPR、XPS、NH3 -TPD和CH3 OH-TPD等分析CuY微观结构，探讨了铜氨溶液浓度及活化温度对CuY表面铜物种状态及性能的影响。发现增大交换溶液浓度虽会降低催化剂孔隙率，但能将铜载量由2.11%显著提升至9.95%，并仍保持着铜物种的高分散，铜粒径不足4 nm。溶液交换会破坏表面酸结构而减少表面弱酸位，抑制副反应进而提高DMC选择性。低载量催化剂铜物种以离子态铜为主，增加铜含量提升离子态铜含量的同时，也显著增加了CuOx + 和CuOx
摘要: 吸附强化CH4 /H2 O重整制氢技术通过原位移除反应产生的CO2 实现一步法制备高浓度H2 ，但该技术常用复合催化剂中的吸附组分CaO在吸脱附CO2 时的体积变化会造成复合催化剂结构的坍塌，同时活性组分Ni也被反应生成的CaCO3 包埋，造成催化和吸附性能的下降，严重影响制取H2 的浓度。本研究利用阳离子表面活性剂辅助刻蚀的机理采用自模板法制备了CaO-Ca3 Al2 O6 @Ni-SiO2 复合催化剂。在吸附强化CH4 /H2 O重整制氢实验中，该复合催化剂制氢浓度达到99.6%，且10次循环后制氢浓度为97.3%，其高活性高稳定性归因于复合催化剂中的吸附组分CaO-Ca3 Al2 O6 在反应-再生循环过程中体积反复膨胀收缩的过程均在SiO2 空腔内进行，不会造成复合催化剂结构的坍塌，同时复合催化剂制备过程中采用SiO2 包覆活性组分Ni防止了其在脱碳再生过程中团聚失活，但结构表征发现，复合催化剂的催化组分中仅有一部分是以Ni为核、SiO2 为壳的核壳结构，还存在部分Ni直接负载在壳层SiO2 上，这是导致10次循环反应中CH4 转化率从99.5%降至91.8%的原因。
摘要: 以煤制油工艺费托精制蜡为原料，在固定床反应器上进行了热裂解制线性α-烯烃（LAO）的实验，考察了原料组成、裂解温度、停留时间、水蜡比及循环工艺对转化率及裂解产物分布的影响，优化了工艺条件。结果表明，裂解温度及停留时间对原料转化率及LAO收率有显著影响，循环工艺可进一步提高LAO收率。过高的裂解温度或过长的停留时间均会导致生成的LAO的二次反应，对反应不利。在适合的工艺条件下可获得53%的LAO收率。
摘要: 采用热聚合法和原位沉积法分别制备g-C3 N4 、ZIF-8及不同质量比的ZIF-8/g-C3 N4 复合光催化材料，通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等表征手段对其结构性质进行表征。表征结果表明，合成的ZIF-8/g-C3 N4 复合材料没有破坏ZIF-8与g-C3 N4 原始的晶体结构与形貌，且ZIF-8与g-C3 N4 形成了异质结，ZIF-8/g-C3 N4 复合材料的BET比表面积比g-C3 N4 提高了30多倍。光催化氧化去除NO结果表明，12.5%-ZIF-8/g-C3 N4 的NO氧化去除效率最佳，且不生成有毒中间产物NO2 ，具有最优异的光催化活性，对于NO的氧化去除率可达55.1%。机理研究表明，基于g-C3 N4 的异质结构不仅抑制了光生载流子的复合，而且由于g-C3 N4 与ZIF-8之间的协同作用，促进了可见光的吸收以及反应物分子NO的吸附，从而提高了复合材料对NO的光催化氧化性能。
摘要: 本研究制备了10% Sc掺杂的La0.6 Ca0.4 Fe0.7 Sc0.1 Ni0.2 O3−δ (LCFSN)材料，采用半电池研究了该材料的氧还原催化活性（ORR）和氧析出催化活性（OER），发现LCFSN的ORR催化活性优于OER催化活性。组装了Ni-YSZ((Y2 O3 )0.08 (ZrO2 )0.92 )/YSZ/GDC(Gd0.1 Ce0.9 O2−δ )/LCFSN全电池并研究了其在燃料电池模式（SOFC）和电解池模式（SOEC）下的电化学性能，电池在800 ℃以H2 为燃料时的最高功率密度可达1.471 W/cm2 ，在750 ℃，50%H2 O和1.3 V热中性电解电压条件下其产氢速率高达627 mL/(cm2 ·h)。而且电池在100 h的稳定性测试中性能没有衰减，具有良好的稳定性。通过研究，证明了LCFSN是一个具有良好发展前景的氧电极材料。
