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2008年  第36卷  第04期

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摘要:
研究了五种神华抽余煤在不同溶剂中的溶胀动力学,考察了溶剂抽提对溶胀性能的影响,探讨了神华抽余煤的溶胀机理。实验结果表明,CS2/NMP混合溶剂抽余煤的溶胀速率随着溶胀温度升高而增大;溶剂抽提对抽余煤的溶胀具有较大影响,其中抽余煤在NMP溶剂中溶胀速率明显大于THN;抽提率越大的抽余煤,溶胀表观活化能越大,溶胀越难进行;两种溶剂中抽余煤溶胀表观活化能均小于10kJ/mol,表明其溶胀过程由溶剂分子的扩散控制。
摘要:
考察了褐煤的单独成浆性及其加入不同比例石油焦的共成浆性。结果表明,由于其较强的亲水性和发达的孔隙结构,在1000mPa·s时,褐煤的成浆浓度只能达到41%;在褐煤中加入不同比例石油焦,褐煤的成浆浓度明显得到改善,加入石油焦的比例越多,浆体的浓度越高,当石油焦与褐煤的比为3∶2时,可得到60%的固体浓度,且稳定性良好,呈假塑性流体的水煤焦浆。褐煤的亲水性较强,石油焦的疏水性较强,两者的互补性是获得高浓度水煤焦浆的根本原因。
摘要:
将程序升温热解反应系统和元素Hg在线检测系统耦合,在200℃~1200℃,研究了晋城煤在N2、CO2和H2气氛下热解过程中Hg的释放特性,特别是元素Hg在释放总Hg中的分布。在N2、CO2、H2气氛下,Hg的释放均起始于200℃左右,至1200℃时释放率达95%以上,且Hg的释放率均大于挥发分产率。释放汞的主要形式是元素汞,可说明炭在汞释放中起还原作用;N2气氛下Hg释放总量中元素Hg占97%,CO2和H2气氛下Hg释放总量中元素Hg占73%,说明H2和CO2可将部分元素汞转化为其他价态的汞。
摘要:
为了模拟真实的循环流化床燃烧/煤热解多联产工艺中的移动床热解系统,同时验证静态挡板混合以及颗粒床除尘在该系统中应用的可行性,建立了处理煤量为10kg/h的移动床固体热载体煤热解连续实验装置。结果表明,在混合段内设置挡板是一种有效的灰/煤混合方式,可以获得与机械混合接近的气、液产率;滤料性质、床层高度、过滤气速等均会对颗粒床除尘器的除尘效果产生影响,颗粒床的使用可将焦油中的含尘率控制在一定范围内。该研究可为炉前低温干馏工艺开发提供可靠的基础数据。
摘要:
采用热重法在单一和混合催化剂(即3%钙和5%钠-黑液单一催化剂及一种3%钙和5%钠-黑液混合催化剂),温度750℃~950℃及常压条件下对三种高变质无烟煤(福建龙岩、丰海和尤溪煤)研究了混合气气化过程中对碳转化率、气化反应速率及有害污染含硫气体相对量的催化效应。纸浆黑液和钙混合催化剂具有两者的的协同作用,在混合气气化过程中,3%钙和5%钠-黑液混合催化剂可极大地增加碳转化率和气化反应速率系由于该混合催化剂碱性表面化合物\[—COM\]、\[—CO2M\]及可交换的钙酚盐和羧酸钙\[(—COO)2Ca\]的存在加速了反应C+2CO2=2CO和C+H2O→CO+H2的结果, 且这一催化作用比水蒸气气化过程更强烈。通过添加碳酸钙于纸浆黑液催化剂的气化方法,除去促进催化剂功效和增加碳转化率以外,也可达到有效的脱硫作用,但是这一较好的操作温度需低于900℃。
摘要:
通过乌兰木伦煤和哈拉沟煤在沉降炉中的燃烧实验,采用57Fe Mssbauer谱仪,对煤中含铁矿物质及其在O2/N2和O2/CO2燃烧条件下生成的灰中含铁成分进行分析和比较,研究了O2/CO2煤粉燃烧时含铁矿物质的转化行为。结果表明,与O2/N2燃烧相比,O2/CO2燃烧对灰中生成的主要含铁矿物相种类没有影响,但显著地改变了灰中含铁矿物相的相对含量;O2/CO2燃烧更有利于内在黄铁矿和菱铁矿生成硅酸盐玻璃体而不是氧化成铁氧化物。灰中含铁矿物相的相对含量变化表明O2/CO2燃烧影响煤的结渣趋势,对于含内在含铁矿物较多的煤,O2/CO2燃烧会增加其结渣的趋势。
摘要:
采用反应精馏的方法,以含锆介孔分子筛(SO42-/ZrMCM41)为酸性催化剂,对生物质热解油进行了催化改性。通过XRD、N2吸附脱附及FTIR表征了介孔分子筛的孔结构和表面基团。对生物油改性的较佳反应条件进行了考察,较佳的催化剂用量为生物油质量的4%,生物油、乙醇及过氧化氢水溶液(30%)的质量比为1∶0.5∶0.4,回流比1∶6。在上述条件下,轻油收率21.4%(以生物油计)。改性所得两种改性油与原料油相比,含水量由33%分别降至0.5%和5.0%, 黏度由18.5mm2/s分别降至0.46mm2/s和3.65mm2/s(30℃),pH值由2.82分别提升至7.06和5.35,热值由14.3MJ/kg分别提升至21.5MJ/kg和24.5MJ/kg。经过GPC、FTIR和1H NMR分析,轻油主要成分是原料油中的轻组分所转化的酯类化合物,重油主要是原料油中难挥发的成分。
摘要:
利用小型固定床反应器研究预煅烧对橄榄石生物质气化催化性能的影响。研究发现,经过预煅烧处理的橄榄石具有比原矿更高的催化活性。通过XRD、SEM/EDX和H2-TPR等表征发现,预煅烧使橄榄石的晶体结构发生改变,Fe从橄榄石的镁铁硅酸盐结构中脱出,以α-Fe2O3的形式存在于颗粒表面,而且使其分布比原矿均匀。随着预煅烧温度增高和时间的延长,橄榄石颗粒表面可还原的Fe2O3数量增加,其催化活性相应提高,说明α-Fe2O3的形成是预煅烧使橄榄石催化活性提高的原因。经过800℃~1100℃预煅烧会造成橄榄石抗磨损性能下降。综合催化活性和抗磨损能力等因素,900℃下煅烧4h是比较合理的橄榄石预煅烧处理方法。
摘要:
以催化裂化反应机理为基础,针对催化裂化汽油改质降烯烃并多产丙烯的过程,把催化裂化汽油和产品按馏程和化学组成集总,建立了催化裂化汽油改质降烯烃并多产丙烯的六集总反应动力学模型。通过对实验数据的回归,求取了反应动力学速率常数,反应活化能和反应的指前因子。结果表明,该模型对反应条件变化有较好的适应性,能较好预测不同条件下的产率分布和汽油组成,有助于降低汽油烯烃含量和多产丙烯的研究。
摘要:
采用等温积分管式反应器,在543K~623K、2.5MPa~3.5MPa、氢油摩尔比2~4的条件下,对CoMo/Al2O3催化剂上噻吩加氢脱硫反应的本征和宏观动力学进行了研究。运用LangmuirHinshelwood机理,推导出了噻吩加氢脱硫反应的动力学模型,并对模型参数进行了估值。统计检验和实验数据验证了动力学模型的合理性。通过Thiele模数的计算以及对新鲜和失活催化剂的孔径分布与碳含量的分析和比较表明,反应过程受催化剂内扩散的影响。利用本征和宏观反应速率方程计算得到了催化剂内扩散效率因子,其数值随反应温度的升高而明显减小,随氢油摩尔比的增加变化不明显。
摘要:
分步浸渍法制备了不同Pd含量的PdCeO2/Al2O3催化剂,以噻吩加氢脱硫为探针反应,考察了PdCeO2/Al2O3催化剂的加氢脱硫性能,并应用XRD、H2TPR、NH3TPD、H2吸附和CO吸附等手段对催化剂结构进行了表征。结果表明,Pd在制备过程中优先沉积在CeO2表面,PdCe结合作用导致了界面效应和新的酸性位产生,PdCe之间的界面效应是PdCeO2/Al2O3催化剂加氢脱硫活性提高的原因。2%Pd的PdCeO2/Al2O3催化剂拥有最高的单位质量Pd上的界面酸量,改性效果最为明显。Pd颗粒的优势面是Pd(111)面,这导致了强的PdCe结合作用和界面效应,而1%和4%Pd的PdCeO2/Al2O3催化剂由于PdCe结合的空间结构使界面效应削弱,活性提高不明显。
摘要:
在连续流固定床反应装置上,考察了反应温度、压力及氢烃摩尔比等条件对甲基环戊烷(MCP)临氢转化反应活性及扩环反应选择性的影响;结合反应评价结果和热力学分析,探讨了Pt/HZSM-5催化作用下MCP的扩环反应规律。MCP临氢转化发生三类反应:扩环(RE)、开环(RO)和裂解(CR),其中扩环反应生成环己烷(CH)和苯(Bz)。结果表明,随温度的升高或氢烃比的降低,MCP的转化率增大,而提高反应压力不利于MCP的转化。扩环反应选择性呈现复杂的变化规律,随温度的升高,扩环反应选择性先增加而后逐渐降低,即存在极大值。氢烃比的影响与温度密切相关,在低温区时扩环反应的选择性随氢烃比的降低而降低,而在高温区时的影响很小。提高反应压力,对扩环反应不利。扩环产物Bz和CH的分布为MCP扩环反应的反应历程提供了信息,临氢反应的Bz/CH实验值大于理论平衡值的结果表明,与CH相同,Bz也是MCP临氢转化的一次产物。在此基础上提出了修正的MCP扩环反应历程,MCP在双功能催化剂作用下形成的中间体吸附物种,通过两条平行反应路径分别生成CH和Bz,即异构化反应和异构脱氢反应是平行反应。同时,在本催化反应体系下,Bz还可以由CH脱氢而来。
摘要:
针对CH4在熔融碳酸盐中转化的新体系,研究了CH4在熔融碳酸盐介质中的还原行为。对CH4与熔融碳酸盐(Li2CO3、Na2CO3、K2CO3)的反应产物组分作了热力学分析,进行了实验研究,并对反应机制进行了探讨。研究结果表明,气体产物中CO、CO2的含量随反应温度的升高而增加;随反应时间的增加而降低;反应活性大小变化规律为:Li2CO3>Na2CO3 >K2CO3,实验结果与理论分析相符。混合熔融盐具有更高的CO选择性,并且气体产物中CO、CO2浓度及CH4转化率随反应时间增加降低较快,较纯组分更适合作CH4转化反应介质。反应机制的推测表明H2、CO、CO2的产生分别来自于CH4裂解及裂解C与熔融碱金属碳酸盐的反应。
摘要:
超临界催化裂解反应是实现吸热燃料功能的关键途径。采用气体辅助涂层和化学镀方法在φ3管内壁制备了Pd/HZSM-5双功能涂层催化剂。利用SEM、XRD和XPS等对涂层进行了表征,结果显示催化剂涂层表面平整,涂层厚度为12μm~16μm,催化剂粒径为1μm~5μm;Pd颗粒分散均匀,主要以零价态存在。考察了模型吸热燃料正十二烷在反应管内的超临界催化裂解反应,结果表明,Pd/HZSM-5涂层能显著促进裂解反应,在温度640℃、压力4MPa、停留时间10s下,吸热燃料裂解率为55.5%,产氢率为3.1%,热沉为3470kJ/kg,较HZSM5涂层分别提高了8.5%,58.7% 和10.5%;较热裂解分别提高了17.3%,78.1%和13.5%。
摘要:
70℃下分别对载银活性炭纤维(载银量14.07%)和活性炭纤维的片状吸附体进行气态汞吸附实验,测定出载银活性炭纤维汞饱和吸附量为192.3mg/g,活性炭纤维汞饱和吸附量为29.4mg/g,分别为普通活性炭的48倍~192倍和7倍~29倍。采用热重分析法(TGA)研究了两种吸附剂汞饱和后的热脱附再生特性。结果表明,汞饱和载银活性炭纤维的汞脱附发生在100℃~650℃,在70min内从50℃升温至650℃,汞脱附率为94.73%;汞饱和活性炭纤维的汞脱附发生在100℃~230℃,在40min内从50℃升温至350℃,汞脱附率为69.93%。扫描电镜分析发现,载银活性炭纤维因吸附汞而富集的银,经热脱附后变成均匀弥散于纤维表面的亚微米级和纳米级球状银颗粒;吸汞活性炭纤维经热脱附后物理吸附汞基本消失,而氧化汞颗粒反而变多,说明物理吸附的汞易于脱附,氧化汞难以脱附,同时在热脱附过程中存在金属汞向氧化汞的转化。
摘要:
在半干法烟气脱硫的基础上,提出了利用过氧化氢的强氧化性,在喷水增湿脱硫剂过程中添加少量的过氧化氢溶液进一步提高其脱硫效率的方法,并重点研究了过氧化氢水溶液浓度以及各种因素(Ca/S摩尔比、近绝热饱和温度等)对脱硫效率的影响。结果表明,采用1.0%~2.0%过氧化氢水溶液增湿脱硫剂,其脱硫效率可提高20%~30%;随着过氧化氢溶液浓度的增加,脱硫效率及吸收剂利用率更高。
摘要:
用ASPEN PLUS 11.1软件对Fischer-Tropsch合成水相副产物中提取丙酮和甲醇工艺进行了模拟计算。在不同的条件下,对以水作为萃取溶剂的萃取精馏塔和溶剂回收塔进行了模拟和优化,得出了整个流程的最佳工艺。萃取精馏塔:溶剂和原料的体积比为1.00,采出率为4.56%,回流比为2.00,塔板数为36,在第8块塔板和第18块塔板分别进料溶剂水和原料;原料和溶剂的最佳温度325.15K和328.25K。溶剂回收塔:采出率为42.10%,回流比1.00,塔板数为19,在第13块塔板进料。在该工艺条件下进行了实验研究,实验结果和模拟计算相吻合,从而验证了模拟结果的可靠性。
摘要:
采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)溶液对微米TS-1进行改性,考察了TPAOH的浓度、处理温度及处理时间等条件对TS1催化性能的影响。对改性前后的微米TS1进行了XRD、FTIR、UVVis、SEM、TEM及N2物理吸附等表征,以苯酚羟基化及丁酮氨氧化反应为探针评价了其催化性能。结果表明,改性后的TS-1基本结构没有明显的变化,但在内部出现蚀刻现象。TPAOH改性后的TS-1在苯酚羟基化及丁酮氨氧化反应中的催化性能明显提高。最佳改性条件为,TPAOH溶液浓度 0.15mol/ L,改性温度170℃,改性时间48h。
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